На Афоне Косма Этолийский не только получил необходимые знания, но и укрепился в своей решимости посвятить себя делу просвещения народа. Косма покинул Афон в 1760 году, пробыв там десять лет. Главной причиной, побудившей его оставить монастырь, было стремление к апостольскому служению. Он часто говорил: «Какую великую нужду в Божьем слове имеют братия мои христиане! Поэтому ученые люди должны стремиться не в господские дома, не ко двору вельмож и не для богатства и знаменитости расточать свою ученость, но, чтобы приобрести небесную награду и неувядающую славу, более всего должны учить простой народ, живущий в великом невежестве и грубости». Но при всем своем желании, при всей пламенной ревности о пользе братий, горевшей в его сердце, он представлял и всю трудность дела апостольской проповеди и, как муж смиренномудрый и скромный, не отважился начать это предприятие, руководствуясь исключительно собственным желанием, не уразумев прежде Божьего на то изволения. Желая узнать, угодно ли это намерение Богу, он открыл Божественное Писание и чудесным образом тотчас встретил апостольское изречение:
Стремление направить на путь спасения и укрепить в вере братьев-христиан побудило святого Коему испросить благословение духовных отцов и уйти в Константинополь. Там он овладел искусством красноречия и, получив письменное дозволение у патриарха Серафима II (а позднее и у его преемника Софрония) проповедовать Святое Евангелие, стал возвещать его сначала в церквах Константинополя и окрестных селениях, затем в придунайских княжествах, в Фессалониках, в Веррии, в Македонии, в областях Химаре, Акарнании, Этолии, на островах Святой Мавры, Кефалонии и в других местах. Его проповедь, исполненная благодати Святого Духа, простая, спокойная и кроткая, приносила христианам великую духовную пользу. Как и святым Своим апостолам, Сам Господь споспешествовал ему и утверждал слово его знамениями и чудесами. Проповедуя в Албании, в тех отдаленных местах ее, где христианское благочестие было почти утрачено, среди одичавших и огрубевших людей, закосневших в грехах, святой Косма словом Божиим приводил их к искреннему покаянию и исправлению.
По его наставлению в селах открывались церковные училища. Богатые жертвовали свои средства на благоустройство церквей, на покупку священных книг (которые святой раздавал грамотным), покрывал (которыми он наделял женщин, увещевая их ходить с покрытыми головами), четок и крестов (которые он раздавал простому народу). Так как церкви не вмещали всех желавших послушать мудрого проповедника, святой Косма с собором иереев совершал бдения в полях, на площадях, где тысячи людей молились о живых и усопших и назидались его наставлениями.