Внутриполитическое развитие Афин подогревало враждебность Спарты. Кимон всегда испытывал глубокое расположение к консервативным традициям Лакедемона. Но несмотря на его победы, он был подвергнут остракизму в 461 году: он не смог помешать демократической партии, которую возглавляли Эфиальт и сын Ксантиппа, Перикл, провести реформы, ограничивающие функции совета Ареопага, состоящего из бывших архонтов, и оставляющие ему лишь ограниченные судебные функции в делах, связанных с убийством или святотатством. Совет пятисот и суд гелиэи, которые набирались по более демократическим принципам, унаследовали другие функции, до сих пор исполняемые Ареопагом. Хотя Эфиальт почти сразу после этого был убит, изменения были сохранены, о чем Эсхил упоминал в «Орестее» (458): «Откажись от анархии, как от деспотизма» («Эвмениды», 525–526). В то же время Афины развернули наступательные операции одновременно против персов, лакедемонян и их союзников. Расширяя оборонительные ресурсы, построив от города до Пирея сплошное укрепление в продолжение Длинных Стен, они отправили флот в помощь ливийскому правителю, который около Мемфиса пытался поднять Египет против Великого Царя. Эта экспедиция, начавшаяся весьма успешно, завершилась крахом в 454 году: почти все войска были уничтожены. В континентальной Греции Афины добились поддержки Мегары, которая до этого была союзником Спарты, вели войну с Коринфом и сломили могущество Эгины (457), обеспечив себе, таким образом, свободу действий в Сароническом заливе. В Танагре, в Беотии, они потерпели поражение в бою со спартанской армией (457), которая вернулась в Пелопоннес после своего успеха. Афиняне воспользовались этим, чтобы утвердить свою власть в центральной Греции. Затем военные действия на море под частичным командованием Перикла велись на берегах Пелопоннеса. В Западной Локриде, в городе Навпакте, афиняне создали надежный опорный пункт для защиты мессенцев, которые были сосланы спартанцами: теперь они могли контролировать Коринфский залив точно так же, как и Саронический.
Десятилетие с 460 по 450 год было очень важным для Афин: именно в это время Перикл, родившийся около 495 года в знатной семье, связанной с родом Алкмеонидов, стал главным вдохновителем афинской политики. Красивый, обаятельный, образованный, великолепный оратор, компетентный в военном деле, он пользовался абсолютным доверием демократов, которые считали его в политическом и финансовом отношении неподкупным и остались верны ему до конца, несмотря на нападки комических поэтов, расположенных к его противникам. Он вынашивал для своей родины далеко идущие планы огромного значения и не стеснялся использовать крайние меры для их достижения. Убежденный, что афинский народ обладает особенными способностями, он считал, что эти способности дают ему право на гегемонию и что он должен это право реализовать: это привело его к захватнической политике, к которой его сограждане быстро приспособились. Народ находил здесь свою выгоду, поскольку он становился не просто правящей верхушкой конфедерации, но центром целой империи, а финансовые ресурсы союза предоставляли ему денежную помощь: введение ежедневной оплаты для судей гелиэи, увеличение числа государственных служащих в метрополии и во внешнем мире, военные жалованья и пособия, за счет всего этого, по свидетельству Аристотеля, кормились более двадцати тысяч граждан. Если к этому прибавить престижное строительство, которое Перикл развернул в акрополе и которое обеспечивало работой сотни рабочих в течение более двадцати лет, мы увидим, насколько политика Перикла благоприятствовала материальным интересам народа, не говоря о том, какое удовлетворение она приносила народному самолюбию. В 454–453 годах союзная казна была перемещена из Делоса в Афины, перейдя, таким образом, из-под покровительства Аполлона к Афине. Эта мера была продиктована угрозой, которую создавал вокруг Киклад персидский флот из-за провала афинской операции в Египте, но по сути это был политический шаг, который означал полное господство Афин в политике союза. Союзные полисы фактически стали подданными, а союз превратился в империю.