В тот же день Голлоба, одержавшего свою третью победу, наградили Железным Крестом 1-го класса. С 21 июня его эскадрилья снова базировалась на аэродроме Сула, в 9 км юго-западнее Ставангера.
9 июля в ходе патрульных полетов над Северным морем Голлоб сбил сразу два самолета, достигнув планки в пять побед. Сначала в 14.47 его жертвой стала летающая лодка Шорт «Сандэрленд» Мк. I N6133 «Y» из 210 Sqdn. RAF флайт-лейтенанта Миддлтона (J. D. Middleton), а затем в 17.20 – двухмоторный «Хадсон» Mk.I N7377 из 220 Sqdn. RAF флаинг-офицера Эвинга (L. J. E. Ewing).
Вскоре Голлоба откомандировали в испытательный центр Люфтваффе на аэродроме Рехлин, расположенном в 43 км юго-западнее Нойбранденбурга, на берегу озера Мюриц. Там он среди прочего прошел дополнительный курс обучения ночным полетам.
Однако ночным летчиком-истребителем Голлоб так и не стал. 7 сентября того же года его назначили в штаб II./JG3, который находился тогда во Франции, на полевом аэродроме около местечка Вьер-о-Буа, в 15 км юго-восточнее Булони. Спустя месяц – 9 октября – он возглавил 4./JG3, которая уже базировалась в Арк-ла-Батай, в 4 км юго-восточнее г. Дьеп. Летая на Bf-109E W.Nr.1559, Голлоб участвовал в боях над Южной Англией и Ла-Маншем, но успеха так и не смог добиться.
В конце февраля 1941 г. его эскадрилью отозвали в Германию для отдыха и перевооружения новыми Bf-109F. 4 мая она вернулась в Северную Францию, перелетев на аэродром Монши-Бретон, в 28 км западнее г. Ланс. Утром 7 мая в районе г. Гравлин Голлоб сбил британский «Спитфайр» Mk.IIA. Это была его шестая и, как потом оказалось, последняя победа на Западе.
9 июня II./JG3, в рамках подготовки к началу операции «Барбаросса», была переброшена на аэродром Гандау, около северо-западной окраины Бреслау. Через неделю она получила приказ перебазироваться на полевой аэродром около местечка Хостынь, в 15 км западнее городка Хрубешув. От последнего до границы с Советским Союзом было всего три с половиной километра.
С 22 июня 1941 г. гауптман Голлоб участвовал в боях на Восточном фронте. Уже утром этого же дня он добился первого успеха, сбив в 25 км северо-западнее г. Львов истребитель И-16. Затем утром 25 июня его жертвами в одном вылете в районе Луцк – Берестечно стали сразу два двухмоторных бомбардировщика ДБ-3.
26 июня истребители II./JG3 перелетели на аэродром Владимир-Волынский, расположенный уже на Западной Украине. В тот же день группа потеряла своего командира – гауптмана Лотара Келлера. Он погиб, когда его «Мессершмитт» в районе городка Стоянов, приблизительно в 55 км восточнее г. Червоноград, столкнулся с самолетом-разведчиком Fi-156. Это был опытный летчик, имевший на счету 23 победы, три из которых он одержал еще в Испании.
На следующий день гауптмана Голлоба назначили командиром II./JG3. Вечером 1 июля он достиг рубежа в десять побед, сбив в районе Луцк – Клевань бомбардировщик Пе-2. Его счет продолжал быстро расти. Утром 2 июля жертвами Голлоба в двух вылетах стали сразу три Ил-2, утром 13 июля – И-153, а незадолго перед полуднем 13 июля – ДБ-3 и СБ-2.
21 июля Голлобу вручили специальную награду Люфтваффе – «Почетный кубок за особые достижения в воздушной войне». Он был изготовлен из серебра, и на его боковой поверхности были изображены два сражающихся между собой орла.
Тем временем линия фронта отходила все дальше на восток. Поэтому II./JG3 сначала 10 июля перелетела на аэродром Дубно, потом 20 июля – в Бердичев, где получила новые Bf-109F-4, а затем 23 июля – на аэродром Белая Церковь. Вечером 5 августа, сбив в одном вылете два истребителя – И-153 и Як-1, Голлоб достиг рубежа в двадцать побед.
7 августа группа перебазировалась на полевой аэродром около поселка Сигнаевка, в 10 км северо-восточнее г. Шпола. 8 – 12 августа Голлоб записал на счет еще шесть самолетов: три ДБ-3, СБ-2, СБ-3 и И-153. С 17 августа «Мессершмитты» из II./JG3 действовали с аэродрома Кировоград-Норд, но уже 20 августа перелетели на полевой аэродром около станции Счастливое, в 23 км юго-восточнее г. Александрия. Вечером того же дня командир группы в течение двух минут сбил И-16 и ДБ-3.
21 августа жертвами Голлоба в трех вылетах стали сразу пять самолетов: по два Як-1 и Р-5 и один ДБ-3. Затем 22 и 24 августа на его счету были еще два истребителя, а утром 31 августа в районе Кременчуга он сбил четырехмоторный бомбардировщик ТБ-3 из 14-го ТБАП.
1 сентября II./JG3 перебазировалась в Мироновку, в 90 км южнее Киева. В течение 8–13 сентября Голлоб в ходе боев в районе украинской столицы записал на счет три Ил-2 и два Як-1. Ранним утром 14 сентября советские самолеты нанесли штурмовой удар по аэродрому Мироновка и сразу же ушли в восточном направлении. Взлетевшие по тревоге «Мессершмитты» догнали нападавших, когда те уже пересекали Днепр, и Голлоб сбил один И-153.