Не удивительно, что после создания жандармского корпуса Дубельт вступил в его ряды и вскоре считался уже одним из лучших жандармских офицеров: в характеристике, данной ему, говорилось, что он «трудами постоянными, непоколебимою нравственностью и продолжительным прилежанием оказал себя полезным и верным, исполнительным в делах службы» – к этому можно было бы прибавить, что он был ещё и умён, что не так часто встречалось среди жандармов, а потому был чрезвычайно ценным работником. Александр Христофорович Бенкендорф, не слишком жаловавший своих подчинённых, к Леонтию Дубельту относился с уважением и оказывал ему протекцию в продвижении по служебной лестнице: прошло немного времени, и Дубельт получил звание генерал-майора с назначением на должность начальника штаба Корпуса жандармов, то есть сделался первым помощником Бенкендорфа.
О том, до какой степени Бенкендорф дорожил им, свидетельствует следующий эпизод. Когда император Николай Павлович ещё мало знал Дубельта, он поверил доносу на него, поданному завистниками, и выразил свое неудовольствие. Дубельт немедленно подал прошение об отставке; по этому случаю Бенкендорф явился к императору с двумя бумагами. Одна из них была прошением Дубельта об отставке, а на вопрос о содержании второй Бенкендорф ответил: «А это моя отставка, если вы ту подпишете». Николай Павлович на глазах Бенкендорфа порвал обе бумаги.
С протестным общественным движением Дубельт боролся жестоко: он искоренял вольнодумство, не стесняясь в средствах. После расправы над декабристами в России остался только один глашатай свободы – Пушкин; к его словам прислушивались, и его талант был поэтому опасным для правительства. Охотно соглашаясь с утверждениями о гениальности поэта, Дубельт замечал, что он идёт по ложному пути – что «прекрасное не всегда полезно». На Пушкина была устроена настоящая охота, его травили, как загнанного зверя. Леонтий Дубельт, оставаясь в тени, умело науськивал гонителей поэта, а когда дело дошло до дуэли, Дубельт, прекрасно осведомленный о предстоящем поединке с Дантесом, специально послал «не туда» жандармов, обязанных предотвратить дуэль.
После смерти Пушкина все его бумаги были опечатаны лично Дубельтом, и он сделал всё, от него зависящее, для ограничения влияния пушкинских произведений на умы людей. Издателю Краевскому, взявшемуся было за издание Пушкина, пришлось прибыть в Третье отделение и выслушать выговор от Дубельта: «Что это, голубчик, вы затеяли, к чему у вас потянулся ряд неизданных сочинений Пушкина? Э‐эх, голубчик, никому не нужен ваш Пушкин! Довольно этой дряни, сочинений вашего Пушкина при жизни его напечатано, чтобы продолжать и по смерти его отыскивать «неизданные» его творения да и печатать их. Нехорошо, любезнейший Андрей Александрович, нехорошо!»
Не последнюю роль сыграл Дубельт и в трагической судьбе Лермонтова, постоянно настраивая против него императора, так что, когда поэт погиб, Николай Павлович с облегчением воскликнул: «Собаке – собачья смерть!».
Некоторое оживление общественного движения, наблюдавшееся в России в начале 1840-х годов, было с тревогой воспринято Дубельтом, и он немедленно принял надлежащие меры. В образовавшиеся кружки новых вольнодумцев были внедрены агенты Третьего отделения; вполне презирая этих доносчиков и провокаторов, Дубельт неизменно оплачивал их доносы денежными суммами, кратными трём в память тридцати серебренников, за которые Иуда предал Иисуса Христа, – однако, с другой стороны, число агентов было увеличено, и Дубельт постоянно стремился завербовать новых. Особое удовольствие доставляла ему вербовка осведомителей из числа самих вольнодумцев – он умел играть на потаённых струнах человеческой души. «На беседе» в Третьем отделении с очередной жертвой Дубельт был отменно учтив, выражался в высшей степени вежливо, мягко приговаривал «мой добрый друг» и ловко цитировал в подтверждение своих слов места из Священного писания. Многие опомниться не успевали, как попадали в сети «доброго жандарма», и уже не могли выбраться.
Правда, такие методы не всегда были действенными: так, Александр Герцен на допросах у Дубельта сумел понять его лицемерие и не попался на удочку. Впоследствии Герцен писал: «Дубельт – лицо оригинальное, он, наверное, умнее всего Третьего и всех отделений собственной его величества канцелярии. Черты его имели что-то волчье и даже лисье, то есть выражали тонкую смышлёность хищных зверей, вместе уклончивость и заносчивость. Исхудалое лицо его, оттенённое длинными светлыми усами, усталый взгляд, особенно рытвины на щеках и на лбу, ясно свидетельствовали, что много страстей боролось в этой груди, прежде чем жандармский мундир победил или, лучше, накрыл всё, что там было».