Гучков в 3-й Думе – одна из ключевых фигур «большой политики», лидер самой многочисленной фракции октябристов, составлявшей основу проправительственного большинства. Возглавлял комиссию по государственной обороне. Несмотря на поддержку политики Столыпина и лично фигуры премьер-министра, в 1908 г. начал выступать с резкими разоблачениями недостатков в руководстве армии и флота, злоупотреблений и непрофессионализма высшего офицерства и даже призывал устранить традиционное участие в военных делах малокомпетентных великих князей. С 1909 г. Гучков все чаще критиковал «незакономерные» действия властей и, указывая на наступившее в стране «успокоение», требовал от правительства возврата к активному осуществлению либеральной программы реформ и укрепления гражданских свобод, в соответствии с принципами Манифеста 17 октября. «Мы, господа, ждем» – этой фразой, обращенной к правительству, лидер думского большинства завершил выступление 22 февраля 1910 г. по смете Министерства внутренних дел. Подобное заявление было воспринято как предупреждение и, в целом, политически знаковый симптом намечающихся изменений в позиции Гучкова.
В марте 1910 г., после отставки председателя Думы октябриста Н. А. Хомякова, Гучков был избран спикером. Решение Гучкова выдвинуть свою кандидатуру вызвало удивление и недоумение соратников, считавших, что в качестве лидера фракции и парламентского большинства он может играть более значимую роль. Однако Александр Иванович руководствовался вполне определенными мотивами, и, по признанию секретаря фракции Н. В. Савича, отговаривать его было бесполезно: «Он верил в свою звезду, в свое уменье ладить с людьми, подчинять их своему влиянию. Было ясно, что пост председателя Государственной думы ему нужен для того, чтобы иметь возможность подойти к государю, постараться путем личного воздействия на последнего разбить лед между царем и народным представительством, завоевать личное доверие государя и получить таким путем влияние на внутреннюю политику. С этими надеждами у него были связаны отнюдь не личные, карьерные расчеты, прежде всего он хотел устранить то междустение, кое все еще существовало между царем и народным представительством, а также противодействовать тем силам, кои вели тогда подкоп и против нас, и против Столыпина». Впрочем, складывавшиеся доброжелательные взаимоотношения Гучкова и Николая II оказались в одночасье разрушены: председатель Думы нечаянно разгласил конфиденциальные детали очередной встречи с государем, которые попали в печать. Аудиенции с царем приобрели редкий и формальный характер, что было воспринято Гучковым как провал своей политической миссии и личная обида. «Мало-помалу Гучков начал видеть в государе, в личных свойствах его характера основную помеху благополучию страны, – отмечал Н. В. Савич. – Он стал явно тяготиться ролью председателя Думы, искать предлог отказаться от этого почетного поста» (Савич Н. В. Воспоминания. СПб.; Дюссельдорф, 1993. С. 80–82). Поводом к отставке в марте 1911 г. стало несогласие с предпринятым Столыпиным шагом для проведения закона о земстве в западных губерниях по статье 87 Основных законов – с роспуском на три дня Думы и Государственного совета.
После убийства Столыпина, которое Гучков воспринял как окончательное крушение надежд на продолжение реформ, он занимал все более критическую позицию по отношению к власти, перейдя фактически в оппозицию. Инициировав думский запрос в связи с гибелью Столыпина, лидер октябристов выступил 16 октября 1911 г. с резкой речью, заявляя не только о «несостоятельности нашей политической полиции», практикующей методы провокации и нуждающейся в кардинальной «чистке», но и поднимал вопрос о вероятном политическом убийстве премьера: «Есть ли это простое служебное нарушение долга, неряшество, бездействие власти или за этим скрывается нечто хуже – сознательное попустительство, желание устранить человека, который стал уже неудобен?» (А. И. Гучков в Третьей Государственной думе (1907–1912 гг.): (Сборник речей). СПб., 1912. С. 158–168).