Зная, что для очищения ума таковыми размышлениями и возвышения его до Небесных созерцаний необходимо упражняться и в других добродетелях, как телесных, так и духовных, преподобный стал подвизаться с великим усердием в строжайшем посте, бдении, молитве, за которые сподобился и божественного дара священства в возрасте тридцати лет от Неокесарийского митрополита Иакова, который подвизался тогда в том же самом Иверском монастыре. После этого преподобный продолжал прилагать подвиги к подвигам, а пот к поту, стараясь стать образцом для верных в слове, в житии, в любви, в духе, в вере, в чистоте (1 Тим 4: 12). Зная, что пост есть основание всех добродетелей и что Господь ублажает алчущих ныне, ибо насытятся (ср. Лк.6,21), то есть добровольный голод, либо невольный, но переносимый с благодарностью, святой иногда ел свой ячменный хлеб, да и тот без соли, один раз в два — три, а иногда и в четыре дня. Иной раз он вместо хлеба вкушал фасоль, протухшую настолько, что с большим трудом понуждал себя ее проглатывать. Обличаемый как–то раз своим учеником Мелетием, который считал его самоубийцей, он сказал:«Нет самоубийца — это тот, который ничего не ест и умирает от голода, но я даю ему (то есть чреву) пищу независимо от того, нравится она ему или нет». Преподобный всегда собирал со стола крошки, смачивал их водой или вином, клал в сумку и выдерживал до тех пор, пока они не засыхали и не начинали издавать неприятный запах. Только после этого он их съедал. Очень часто он ел то, чем обычно смазывают печную утварь, а потом выбрасывают. Этим он и утешал себя после многодневного поста. Во время Великого поста он ел один раз в неделю, пытаясь превзойти самих древних подвижников, и дошел до того, что в течение пятнадцати дней не ел вообще ничего. Если ему приходилось есть вместе с другими, то он ел все, что позволено есть монаху, чтобы другие не видели его добродетель, и чтобы смирить гордыню, согласно преподобному Иоанну Лествичнику. Но даже и в этих редких случаях Иерофей вкушал очень умеренно. Так же умеренно он и спал, следуя словам Арсения Великого:«Монаху достаточно спать один час в сутки. Если он подвижник, то пусть упражняется в этих двух добродетелях, чтобы легко, как на крыльях, взойти к другим, более высоким добродетелям». Когда сон уж очень сильно одолевал подвижника, он ходил по монастырю и со слезами и воздыханиями молился:«Господи, Иисусе Христе, Сыне Божий, помилуй мя». Вот такое занятие имел присноблаженный и старался, если было возможно, и не было препятствий от людей, не оставлять эту молитву ни умом, ни устами.
От своих чрезмерных подвижнических трудов Иерофей пришел в такую немощь, что расстояние от берега до монастыря проходил с двумя–тремя остановками, хотя путь был небольшой и дорога ровная. Благодаря своим трудам преподобный дошел и до блаженного плача, и до радостотворных слез, которые возводят на высоту смирения и презрения к самому себе. В конце жизни он познал и богоподражательную любовь и уже не боялся лишиться ее, по апостолу: «любовь никогда не перестает» (1 Кор. 13: 8). Поэтому, если какой–нибудь нищий просил у Иерофея милостыню, то он, не имея ни золота, ни серебра, снимал свою одежду и отдавал. Иногда он отдавал нищему и ночное одеяло. В монастыре, узнав об этом, выдавали ему другое, но он и его снова отдавал. Из–за этой любви он согласился на неотступные просьбы скопелитов, на остров которых он переправился со многими другими монахами из–за эпидемии страшной чумы. Прожив на острове восемь лет, он преподавал в школах различные предметы, проповедовал в церквах, принимал исповедь, и так исполнял на деле пророческое изречение: «Уста праведнаго поучатся премудрости, и язык его возглаголет суд» (Пс. 36: 30).