Из любви к пещерам и суровому подземному спорту молодая исследовательница отказалась от всякого кокетства и надела комбинезон из грубого брезента, железную каску с электрической лампочкой и рефлектором, кованые ботинки, широкий пояс с кольцами и карабинами и, кроме того, взвалила на свои плечи тяжелый альпинистский рюкзак, набитый вязаными свитерами, продовольствием, свечами, кошками, молотком, картами, зондом, компасом и т. д. Снарядившись так, она неустанно исследовала подземный мир и была неутомимой спутницей своего мужа.
В 1926 году был открыт и исследован подземный ледник в массиве Мон-Пердю. Этот ледяной грот, расположенный на высоте 2700 метров над уровнем моря, выше всех известных ледяных пещер на земле. В нем находятся каскады и колонны из замерзшей воды, настоящие ледяные потоки. Кроме своей необычайной красоты, пещера представляет большой интерес для геологов и гидрологов. С тех пор эта высочайшая ледяная пещера называется грот Кастере.
В 1928 году — новое открытие: могильный грот галльских времен, где в результате предпринятых четой Кастере раскопок обнаружено множество человеческих скелетов, лежащих в таком беспорядке, что историк Камил Жульен пришел к заключению, что это одна из тех пещер, где Цезарь душил аквитанцев дымом во время завоевания Галлии.
В ходе кампании 1929 года, посвященной поискам истинного истока Гаронны, оба спелеолога разделили свои обязанности: пока Норбер Кастере открывал и исследовал грот Торо, его жена спустилась на веревке в неизвестную пропасть глубиной в двадцать метров, чтобы там исследовать подземный поток.
Для завершения поисков истока Гаронны они организовали в 1931 году опыт с окрашиванием потока, который зарождается в ледниках Мон-Моди и полностью исчезает в пропасти на южном склоне Пиренеев в Испании. Для этого опыта, имевшего большие последствия и подтвердившего их предположения, они применили шестьдесят килограммов флуоресцеина.
Супругам пришлось работать в полнейшей тайне и подвергаться значительной опасности. Перейти границу страны, охваченной революцией, и провезти на спине мула шесть бочонков какого-то порошка (даже безобидного) было сложным и трудным делом, и им пришлось пробираться по тропам, которыми обычно пользуются контрабандисты. К счастью, маленький караван, состоявший из Норбера Кастере, его матери, жены и двух приятельниц, не встретил карабинеров и сбросил флуоресцеин в поток без всяких приключений. На следующий день в Гаронне в Валь д’Аран обнаружилась краска, она сохранялась в течение двадцати семи часов на протяжении пятидесяти километров, что вызвало сильное волнение среди франко-испанского населения.
Этим опытом было доказано, что истинный исток Гаронны находится в Мон-Моди на южном склоне Пиренеев и что, таким образом, воды Гаронны проходят под горной цепью по подземному руслу, до сих пор никому не известному. В ходе этого опыта Норбер и Элизабет Кастере должны были разделить свои обязанности, причем она отправилась в Каталонию, а он остался в Арагоне.
Годы шли, и каждый из них вносил ценой трудных и опасных исследований свой вклад в богатейшие открытия.
В 1931 году на стенах грота Лябастид (Верхняя Гаронна) были найдены наскальные изображения лошадей, бизонов, северных оленей, львов, медведей и т. д., и это открытие доисторических рисунков обогатило сокровищницу первобытного искусства в Пиренеях.
В 1932 году последовало новое открытие, на этот раз из области гидрогеологии — пещера и подземный поток Сигалер (Арьеж). Здесь оба геолога исследовали пещеру фантастической красоты, в которой обнаружили кристаллы необыкновенного цвета, самые красивые кристаллы из когда-либо виденных на земле. Они нашли в ней также в двух километрах от входа серию каскадов высотой от десяти до пятнадцати метров, на которые им удалось взобраться с помощью раздвижных шестов под мощными потоками холодной как лед воды. В 1934 году супруги посетили Марокко, куда их пригласили с научной целью: исследовать пещеры и пропасти Атласских гор. Там оказалось так много подземных полостей, что Норбер и Элизабет Кастере пришлось вести исследования порознь.
В ходе исследования у мадам Кастере возникли трудности с местными носильщиками, которые под землей бывали совершенно парализованы предрассудками и верой в злых духов. Кроме того, однажды она сильно поранила ногу иглой дикобраза (эти животные часто живут в пещерах). Раны воспалились, и пришлось временно прекратить исследования. Но как только ей удалось вновь присоединиться к мужу, она первая спустилась в пропасти Фриуато и Кеф-эль-Сао — самые глубокие на Африканском континенте.
На следующий год ей пришлось спуститься еще глубже, причем в опаснейших условиях, на дно ранее неизвестной пропасти в Верхнем Арьеже. В эту пропасть она спустилась вместе со своим мужем на глубину трехсот метров с помощью крюков и веревочных лестниц под ледяным душем. Пропасть оказалась самой глубокой во Франции, и они назвали ее „Пропастью Мартеля“ в честь своего друга и основоположника французской спелеологии Э. А. Мартеля.