В 1631 году Ван Дейк побывал в Гааге и написал портреты Гюйгенса, принцев Карла Людвига и Руперта (оба – 1631–1632, Художественно-исторический музей, Вена) и сыновей сестры Карла I Елизаветы Богемской, жившей в Гааге в изгнании. Это была не первая поездка мастера в Гаагу, и впоследствии он побывал там еще несколько раз. Во время одной из поездок и произошел эпизод в мастерской Хальса. В 1631 году французская королева Мария Медичи бежала из Франции и несколько месяцев жила во Фландрии у эрцгерцогини Изабеллы. В это время Рубенс и написал свою знаменитую серию полотен, посвященных ее жизни. Мария Медичи посетила мастерскую Ван Дейка и осмотрела богатую коллекцию его картин. Собственностью Ван Дейка являлось 17 картин Тициана, а также две картины Тинторетто, три – Антониса Мора, три – принадлежавшие Бассано и др.
Французская королева согласилась позировать художнику, и он начал работу. До наших дней сохранилось несколько ее портретов в полный рост, поколенных и поясных. Лучшим считается портрет королевы, сидящей в кресле и держащей в руках корону. На заднем плане виднеются башни Антверпена («Мария Медичи», 1631, Музей изящных искусств, Бордо).
Вскоре после возвращения из Италии у Ван Дейка появилась мысль создать серию гравированных портретов наиболее выдающихся людей современности. Впоследствии эта серия получила название «Иконография». Всех, кто должен был войти в эту серию, мастер разделил на три большие группы. В первую группу входили монархи и полководцы, во вторую – государственные деятели и философы, в третью – художники и коллекционеры. Создано 16 портретов первой группы и 12 – второй. Самой большой оказалась третья группа: она включала 52 портрета. Вся серия состояла из 80 портретов, в т. ч. маркиза Леганеса, М. Медичи, Графа, И. Нассау, Томаса, принца Савойского и Кариньянского, Спинолы, Г. Адольфа, К. Геварциуса, Пересека, А. Браувера, Рубенса, Х. ван Стенвейка, самого Ван Дейка, Я. Иорданса, Ф. Франкена, С. Вуэ и многих других. Ван Дейк начал работу над портретами в 1628 году и продолжал по крайней мере до 1636 года. Мастер делал наброски, в которых, как правило, прорабатывал только голову, а фигуру лишь намечал несколькими линиями. Затем на основе этих набросков создавались рисунки гризайлью, а затем исполнялись гравюры. Их художник иногда делал сам, реже доверял своим помощникам, но всегда контролировал их работу. Под его руководством трудились самые талантливые граверы того времени: С. Больсверт, Ворстерман, П. де Йоде Старший, П. де Йоде Младший, Н. Лоуверс.
В 1632 году Ван Дейк был приглашен в Англию для того, чтобы вступить в должность придворного живописца короля Карла I. Первой работой мастера стал портрет короля и королевы, за который Ван Дейк был возведен в дворянское звание. Теперь он имел право именоваться «сэр Энтони Ван Дейк, главный живописец на службе Их Величества». В последующие годы мастер написал множество портретов короля, королевы, и членов королевской семьи и придворных. Наиболее удачными считаются «Конный портрет Карла I с сеньором де Сент Антуаном» (1633, королевское собрание, Букингемский дворец), «Карл I на коне» (ок. 1637, Национальная галерея, Лондон) и др.
Более двадцати раз в разных костюмах Ван Дейк писал королеву. Два лучших портрета хранятся в Виндзорском замке и Дрездене. Художник, видимо, постарался изобразить ее в наиболее выгодных позах, стремясь скрыть недостатки фигуры, т. к. принцесса София, видевшая работы Ван Дейка и только после этого познакомившаяся с королевой, была сильно разочарована.
Впоследствии она вспоминала: «Прекрасные портреты Ван Дейка создали у меня столь выгодное представление обо всех английских дамах, что я была изумлена, увидев, что королева, которая казалась на полотне такой красавицей, – всего-навсего восседающая в высоком кресле коротышка с длинными и тощими ручками, с одним плечом выше другого и торчащими изо рта, как бивни, зубами; однако, присмотревшись, я убедилась, что у нее очень красивые глаза, правильный нос и восхитительный цвет лица».
А. Ван Дейк. «Конный портрет Карла I с сеньором де Сент Антуаном», 1633, Королевское собрание, Букингемский дворец
Художника прекрасно приняли в Англии, и он провел там два года. В 1634 году Ван Дейк вернулся в Антверпен. Затем он побывал в Брюсселе, где написал конный портрет Томаса, принца Савойского и Кариньянского, сына Карла Эммануила Савойского и племянника Изабеллы (1634, галерея Сабауда, Турин). Незадолго до прибытия художника в Брюссель Изабелла умерла, и обязанности правителя временно исполнял Томас. Вскоре в город приехал законный правитель Нидерландов, брат Филиппа IV, кардинал-инфант Фердинанд. Его портреты мастер тоже неоднократно писал. Один из них, выполненный в 1634 году, хранится в Прадо (Мадрид).