Синьяк, чтобы успеть сделать много разнообразных дел, всегда жил по очень строгому расписанию. Живопись, путешествия, общественная работа и даже переписка никогда не мешали друг другу. И у него, как писал Т. Натансон, «всегда оставалось время на размышления о способах принести счастье человечеству, и он вносил в эти мысли не меньше решительности, новизны и смелости, чем в свои акварели». Синьяк организовывал выставки, поддерживал связь с торговцами картинами и художниками. Энтузиазм Поля привлек в ряды «Независимых» брюссельских художников из группы «Свободной эстетики». Он брал под крыло общества живописцев любых течений, небезосновательно считая, что это помогает развитию искусства. Здесь нашли поддержку фовисты и даже набиды (с др. евр. – «пророки»), хотя многие полотна последних художник откровенно называл «мистическим дерьмом».
Сам же Синьяк упорно мечтал достичь вершин в жанровой и декоративной живописи («Завтрак», 1886–1887 гг.; «Воскресенье в Париже», 1888–1890 гг.; «Портрет Феликса Фенеона на эмалевом фоне, ритмизированном тактами, углами, тонами и красками», 1890 г.; «Молодые провансальские женщины у колодца», 1892 г.; «Причесывающаяся женщина», энкаустика для туалетной комнаты, 1892 г.). В картинах-панно Поль видел возможность для развития живописи для масс и мечтал об украшении общественных зданий. Самым известным панно работы Синьяка стала созданная в 1893–1895 гг. социальная утопия в красках «Во времена гармонии. Золотой век не в прошлом, а в будущем». Даже к названиям картин художник давал пояснения, а иногда указывал, при каком освещении полотно будет выглядеть наилучшим образом. Страсть Синьяка к теоретизированию и аргументации новых идей вскоре привела его в ряды известных критиков и искусствоведов. Его работы «От Эжена Делакруа к неоимпрессионизму» (1894 г.), «Цвет в опале» (1899 г.), «Прудон и Курбе» (1898 г.), «Сюжет в живописи» и монография «Йокинд» (1927 г.) отстаивали право пуантилизма и других новых течений на существование.
«…Я пишу таким образом потому, что эта техника кажется мне наиболее пригодной для достижения самого гармоничного, самого живописного результата… и потому, что мне так нравится», – писал Синьяк в одном из писем. Но будучи экспрессивным и восторженным человеком, художник во всех своих акварельных работах («Константинополь», «Босфор», обе в 1907 г.; «Тулон», 1931 г.; «Трехмачтовник в море», 1933 г.) пользовался импрессионистическим размашистым мазком. Но все же большинство картин исполнено методом разделения тонов, придававшим им особую яркость и гармонию («Порт в Коллиуре», «Вид Коллиура», «Мыс Ломбар», «Мыс Канай», «Кассис. Обвал»). Точечные мазки делают все элементы пейзажа похожими, пронизанными ощущением величия и тишины. В пейзажах с «сухопутными сюжетами» часто господствует зонтичная сосна (пиния). Одна из лучших картин этой серии – «Сосна в Сен-Тропезе» (1909 г.), где крона дерева «огромным парашютом» парит на фоне голубого неба, а ветви стелются параллельно земле. Любимому Сен-Тро-пезу посвящен целый цикл картин: «Порт в Сен-Тропезе» (1897 г.), «Выход из порта Сен-Тропез» (1902 г.). Все картины, написанные в «своем углу», принадлежат к числу самых больших творческих удач живописца.
И все же лучшими в художественном наследии Синьяка являются морские пейзажи, пленяющие не только красотой, но и знанием темы. Побережья, гавани, порты, корабли и лодки написаны с любовью и преклонением перед водной стихией. Одним из самых привлекательных полотен является «Красный буй» (1895 г.), где на дальнем плане изображены желто-оранжевые дома под красными черепичными крышами, тартаны (лодки) вдоль берега, а большую часть полотна занимает переливающаяся вода, на поверхности которой покачивается красный буй. Блеск, веселье, движение ярких точек создают иллюзию реальности. «Песней света и солнечного бытия» назвали картину критики из журнала «Искусство модерна».
В некоторых пейзажах художник использует «взгляд словно из лодки», остановившейся на воде, и тогда море словно поднимается к небу («Портриё. Порт», 1891 г.). Синьяк писал свои марины, как композитор музыку, и даже давал своим полотнам музыкальную нумерацию: «Песчаный берег моря. Опус 212», «Возвращение, или Скерцо», «Утро, или Ларгетто», «Бриз, или Престо». Недаром Фенеон назвал серию морских пейзажей «Времена дня и состояния моря». Картина «Лодки на солнце» (первое название «Покой, или Адажио», 1891 г.) пленяет ощущением спокойно льющейся плавной мелодии. Земли нет. Только море и небо. А между ними – тихо скользящие лодки. Штиль, слегка рябит вода, догорает закат. Адажио. К. Паустовский был очарован пейзажами Синьяка: «Рыбачьи дома, рвущиеся флаги и облезлые буксиры, плывущие по морю, как по жидкому солнечному свету».