Но если Гончарова просто творила, то Ларионов стал признанным лидером русского авангарда, главным выдумщиком, организатором скандальных акций и создателем новых живописных направлений. Это был бунтарь и потрясатель академических основ искусства.
Вернувшись из поездок в Лондон и Париж (Осенний салон 1906 г.), Ларионов творчески переосмыслил идеи фовизма и достижения западного «наивного» искусства. Привнесенные им в живопись новшества были основаны на простонародном и детском восприятии красоты. Русская икона, лубок, росписи вывесок и подносов, рисунки на заборах смешались в красочном сверкании новой живописной гармонии примитивизма (серия «Парикмахеры», 1907 г., и сценки провинциального быта).
Для продвижения своего авангардного искусства Ларионов развернул бурную деятельность. В 1908 г. он совместно с Д. Бурлюком организовал первую в Москве авангардную выставку «Венок Стефана». Как один из вожаков бунтующей молодежной богемы, художник вошел в состав основателей (П. Кончаловский, Д. Бурлюк, А. Лентулов, К. Малевич) общества «Бубновый валет». Но вскоре вместе с Бурлюком оставил компанию «валетов», обвиняя их в отсталости, академичности и фотографизме. «Для меня Малевич, – писал Ларионов в газету, – как футурист является "необитаемым туземцем"». От живописца-забияки доставалось и врагам и друзьям, но ему многое прощалось за тот огромный талант, которого могло хватить не на один десяток художников.
После непродолжительного пребывания на сборах в солдатских лагерях, где ему так понравилась настенная живопись в казармах, в творчестве Ларионова появились многочисленные сценки из армейской жизни, часто сдобренные откровенной похабщиной («Маркитантка Соня», «Отдыхающий солдат», «Курящий солдат», все в 1911 г.). Все работы «солдатской» серии стали своеобразной вершиной примитивистского периода творчества, где мягкую иронию и откровенный реализм Ларионов успешно сочетал с изысканной живописью.
Продолжая потрясать «общественные устои», художник совместно с Гончаровой, Малевичем, Татлиным и другими приверженцами авангарда создал группу «Ослиный хвост» (1912 г.) и под этим скандальным названием организовал две выставки. Работы, которые там экспонировались, были возведены критиками в разряд «анархического бунтарства». Художники требовали свободы для своих формальных экспериментов. Когда деятельность этой группы дошла до логического предела, Ларионов организовал выставку «Мишень» (1913 г.) и Первую выставку лубков в Москве (1913 г.). Однако при всей своей неуживчивости и ершистости Михаил Федорович успевал выставляться и на вполне «приличных» показах. Так, только за 1906 г. его работы (помимо Лондона и Парижа) побывали на экспозициях Товарищества передвижников, Союза русских художников, Московского товарищества художников. Особенно долго оставался верен Ларионов объединению «Мир искусства». Его руководитель, известный художник и критик А. Бенуа, ужасаясь от ларионовского «Портрета дурака», все же чувствовал под внешней бравадой и эпатажностью глубину его молодого дарования.
На осенней выставке «Мир искусства» в 1912 г. состоялся и показ первых картин, исполненных художником новым, изобретенным им живописным методом – «лучизмом». Используя его, Ларионов изображал не сам окружающий мир, а потоки света и
цвета, излучаемые предметами, и теряющие свой реальный облик в этих потоках. «Лучизм» считается одним из первых опытов беспредметного (абстрактного) искусства и ярким проявлением авангардизма в русской живописи, наряду с супрематизмом Малевича и футуризмом Татлина. Ларионов этим методом достигал небывалых художественных форм, создавал новую причудливую реальность. Но даже в работах, где, кажется, вообще ничего не изображено («Стекло/прием лучизма», «Этюд лучистый», «Лучистая камбала и скумбрия», «Лучистый петух», все в 1912 г.), где все окутано волнами окрашенного света, смутная предметная реальность проступает в виде народного изофольклора, вспыхивая одновременно чем-то неземным и фантастическим. В стиле «лучизма» были оформлены иллюстрации к книге Крученых «Старинная любовь» (1912 г.), где текст естественно переплетается с рисунками, создавая целостный художественный образ.