Вместе с Верой Николаевной Бунин совершил в 1907 году путешествие в Египет, Сирию и Палестину, в 1909 и 1911 годах был у Горького на Капри. В 1910-1911 годах он посетил Египет и Цейлон. В 1909 году Бунину во второй раз присудили Пушкинскую премию и он был избран почетным академиком, а в 1912 году - почетным членом Общества любителей русской словесности (до 1920 года - товарищ председателя).
В 1910 году писатель написал повесть «Деревня». По словам самого Бунина, это было начало «целого ряда произведений, резко рисующих русскую душу, ее своеобразные сплетения, ее светлые и темные, но почти всегда трагические основы». Повесть «Суходол» (1911) - исповедь крестьянки, убежденной в том, что «у господ было в характере то же, что и у холопов: или властвовать, или бояться». Герои рассказов «Сила», «Хорошая жизнь» (1911), «Князь во князьях» (1912) - вчерашние холопы, теряющие образ человеческий в стяжательстве; рассказ «Господин из Сан-Франциско» (1915) - о жалкой смерти миллионера. Параллельно Бунин рисовал людей, которым некуда приложить свою природную одаренность и силу («Сверчок», «Захар Воробьев», «Иоанн Рыдалец» и др.). Заявляя, что его «более всего занимает душа русского человека в глубоком смысле, изображение черт психики славянина», писатель искал стержень нации в фольклорной стихии, в экскурсах в историю («Шестикрылый», «Святой Прокопий», «Сон епископа Игнатия Ростовского», «Князь Всеслав»). Усилила эти поиски и Первая мировая война, отношение к которой Бунина было резко отрицательным.
Октябрьская революция и гражданская война подытожили это социально-художественное исследование. «Есть два типа в народе, - писал Бунин. - В одном преобладает Русь, в другом - Чудь, Меря. Но и в том и другом есть страшная переменчивость настроений, обликов, "шаткость", как говорили в старину. Народ сам сказал про себя: "Из нас, как из древа - и дубина, и икона", - в зависимости от обстоятельств, от того, кто древо обработает».
Из революционного Петрограда, избегая «жуткой близости врага», Бунин уехал в Москву, а оттуда 21 мая 1918 года в Одессу, где был написан дневник «Окаянные дни» - одно из самых яростных обличений революции и власти большевиков. В стихотворениях Бунин называл Россию «блудницей», писал, обращаясь к народу: «Народ мой! На погибель вели тебя твои поводыри». «Испив чашу несказанных душевных страданий», двадцать шестого января 1920 года Бунины уехали в Константинополь, оттуда - в Болгарию и Сербию, в конце марта прибыли в Париж.
В 1921 году в Париже вышел сборник рассказов Бунина «Господин из Сан-Франциско» Это издание вызвало многочисленные отклики во французской прессе. Вот только один из них: «Бунин… настоящий русский талант, кровоточащий, неровный и вместе с тем мужественный и большой. Его книга содержит несколько рассказов, которые по силе достойны Достоевского» («Nervie», декабрь 1921 года).
«Во Франции, - писал Бунин, - я жил первое время в Париже, с лета 1923 года переселился в Приморские Альпы, возвращаясь в Париж только на некоторые зимние месяцы».
Бунин поселился на вилле Бельведер, а внизу амфитеатром расположился старинный прованский городок Грасс. Природа Прованса напоминала Бунину Крым, который он очень любил. В Грассе его навещал Рахманинов. Под бунинской крышей жили начинающие литераторы - он учил их литературному мастерству, критиковал написанное ими, излагал свои взгляды на литературу, историю и философию. Рассказывал о встречах с Толстым, Чеховым, Горьким. В ближайшее литературное окружение Бунина входили Н. Тэффи, Б. Зайцев, М. Алданов, Ф. Степун, Л. Шестов, а также его «студийцы» Г. Кузнецова (последняя любовь Бунина) и Л. Зуров.
Все эти годы Бунин много писал, чуть ли не ежегодно появлялись его новые книги. Вслед за «Господином из Сан-Франциско» в 1921 году в Праге вышел сборник «Начальная любовь», в 1924 году в Берлине - «Роза Иерихона», в 1925 году в Париже - «Митина любовь», там же в 1929 году - «Избранные стихи» - единственный в эмиграции поэтический сборник Бунина вызвал положительные отклики В. Ходасевича, Н. Тэффи, В. Набокова. В «блаженных мечтах о былом» Бунин возвращался на родину, вспоминал детство, отрочество, юность, «неутоленную любовь».
Как отмечает Е.В. Степанян: «Бинарность бунинского мышления - представление о драматизме жизни, связанное с представлением о красоте мира, - сообщает бунинским сюжетам интенсивность развития и напряженность. Та же интенсивность бытия ощутима и в бунинской художественной детали, приобретшей еще большую чувственную достоверность по сравнению с произведениями раннего творчества».
До 1927 года Бунин выступал в газете «Возрождение», затем (по материальным соображениям) в «Последних новостях», не примыкая ни к одной из эмигрантских политических группировок.
В 1930 году Иван Алексеевич написал «Тень птицы» и завершил, пожалуй, самое значительное произведение периода эмиграции - роман «Жизнь Арсеньева».
Вера Николаевна писала в конце двадцатых годов жене писателя Б.К. Зайцева о работе Бунина над этой книгой: