В том же году ученый отправился в Германию, где стал ассистентом Макса Вина в Йенском университете. Эрвин быстро прошел все ступени немецкой научной иерархии: приват-доцента (Йена), экстраординарного профессора (Штутгарт) и ординарного профессора (Бреслау). Его научные интересы тогда еще не определились. Наиболее интересная работа этого времени - большая статья в трех частях «Основные принципы теории метрики цветов в дневном свете» - своеобразная попытка математизации проблемы цветного зрения, некое «хобби», к которому Шрёдингер возвращался иногда и в последующие годы. В учении о цветах он нашел, по его собственным словам, своеобразное убежище от той неудовлетворенности, которую испытывал при знакомстве с атомной физикой этого времени.
Решающим в его жизни стал 1921 год, когда он принял кафедру в Цюрихском университете. Тогда же он всерьез заинтересовался проблемами атомной физики и теплового излучения, которые получили развитие в трудах Эйнштейна и Бора. Первыми работами Шрёдингера в той новой области были «Попытка модельной трактовки термов резкой и побочной серии» и «Изотопия и парадокс Гиббса» (1921). Наиболее интересной из ранних работ была статья «Принцип Допплера и боровское условие частот» (1922).
Шесть лет, проведенных в Цюрихе, были очень плодотворными. Именно здесь Шрёдингер создал свою ставшую эпохальной волновую механику атома.
Квантовая теория родилась в 1900 году, когда Планк предложил теоретический вывод о соотношении между температурой тела и испускаемым этим телом излучением, вывод, который долгое время ускользал от других ученых. Затем к этой теории «приложили руку» Эйнштейн, Бор, Резерфорд.
Новая существенная особенность квантовой теории проявилась в 1924 году, когда де Бройль выдвинул радикальную гипотезу о волновом характере материи: если электромагнитные волны, например свет, иногда ведут себя как частицы, то частицы, например электрон при определенных обстоятельствах, могут вести себя как волны.
Задачу создания волновой теории движения микрочастиц взялся разрешить Шрёдингер. Об исходных позициях своей теории он писал: «Прежде всего нельзя не упомянуть, что основным исходным толчком, приведшим к появлению приведенных здесь рассуждений, была диссертация де Бройля, содержащая много глубоких идей… Главное, что позаимствовано из теории де Бройля, в которой говорится о прямолинейно распространяющейся волне, заключается в том, что мы рассматриваем, если использовать волновую трактовку, стоячие собственные колебания».
Шрёдингер предпринял попытку применить волновое описание электронов к построению последовательной квантовой теории, не связанной с неадекватной моделью атома Бора. В известном смысле он намеревался сблизить квантовую теорию с классической физикой, которая накопила немало примеров математического описания волн. Первая попытка, предпринятая Шрёдингером в 1925 году, закончилась неудачей. Скорости электронов в его теории были близки к скорости света, что требовало включения в нее специальной теории относительности Эйнштейна и учета предсказываемого ею значительного увеличения массы электрона при очень больших скоростях. Одной из причин постигшей ученого неудачи было то, что он не учел наличия специфического свойства электрона, известного ныне под названием спина (вращение электрона вокруг собственной оси наподобие волчка), о котором в то время было мало известно. Следующую попытку ученый предпринял в 1926 году. Скорости электронов на этот раз были выбраны им настолько малыми, что необходимость в привлечении теории относительности отпадала сама собой. Вторая попытка увенчалась получением волнового уравнения Шрёдингера, дающего математическое описание материи в терминах волновой функции. Шрёдингер назвал свою теорию волновой механикой. Решения волнового уравнения находились в согласии с экспериментальными наблюдениями и оказали глубокое влияние на последующее развитие квантовой теории.
Шрёдингер опубликовал результаты в серии статей «Квантование как задача собственных значений» в престижном журнале «Annalen der Physik» весной 1926 года. Работа вызвала всеобщий восторг. Теоретик вскоре получил письмо от своего кумира Эйнштейна, где были такие слова: «Замысел Вашей работы свидетельствует о подлинной гениальности».
Незадолго до того Гейзенберг, Борн и Йордан опубликовали другой вариант квантовой теории, получивший название матричной механики, которая описывала квантовые явления с помощью таблиц наблюдаемых величин.
Шрёдингер показал, что волновая механика и матричная механика математически эквивалентны. Известные ныне под общим названием квантовой механики, эти две теории дали долгожданную общую основу описания квантовых явлений. Многие физики отдавали предпочтение волновой механике, поскольку ее математический аппарат был им более знаком, а ее понятия казались более «физическими»; операции же над матрицами - более громоздкими.