Он проехал практически по всей Европе, побывал в Африке и Азии. Жил в Греции, Египте, Аравии, Персии, Германии, Англии, Франции, Португалии, России и Польше, на Мальте и на Родосе. На Мальте ученый Альтотас ознакомил его с тайнами химии, а в Германии шарлатан Шрёдер, которого впоследствии называли «немецким Калиостро», обучил множеству магических трюков. «Граф Калиостро» — это не было единственным титулом или именем, которыми этот человек бесправно пользовался. Он представлялся так же в качестве графа Феникса, графа Харата, маркиза д'Анна, маркиза Пеллегрини или попросту — Тишио, Мелина или Бельмонте. Он эпатировал современников воскрешением мертвых, призванием духов, лечением неизлечимо больных, размягчением мрамора, увеличением бриллиантов, трансмутацией неблагородных металлов в золото и другими колдовскими занятиями. Всю жизнь он разыскивал древо жизни, эликсир молодости и секрет философского камня (все это входило в обязательный репертуар тогдашних кабалистов и алхимиков). Многим людям он предсказал их судьбы, в чем можно сомневаться, но не следует сомневаться в том, что он предсказал разрушение Бастилии (сдеал он это в 1786 году, в присутствии множества свидетелей, с помощью медиума, девочки по имени Пупилла). Правда, революцию предсказывали Шамфорт, Казотт, Вольтер, Руссо и другие, которые не претендовали на звание ясновидящих.
Будучи наиболее известным из знаменитых «chevaliers d'industrie» своего времени (Сен-Жермен, Казанова и другие), он был еще и обладающим значением масоном. К этому времени, масонство, в особенности, в своих высших степенях (розенкрейцеры), было охвачено манией тайных наук и переживало время бума. По некоторым оценкам, в 1740–1790 годах в мире существовало сто тридцать семь тысяч масонских лож, членами в которых были почти двадцать миллионов человек. Авантюрист покроя Калиостро не мог остаться безразличным в отношении подобной силы. Уже в 1770 году он вступил в ряды розенкрейцеров, а потом устанавливал все более тесные контакты с различными ответвлениями масонов. После смерти верховного мага, масоны XIX и ХХ веков открещивались от него, утверждая, будто бы он в их рядах был самозванцем, но когда жил, все европейские ложи, которые он посещал, принимали его с большим почетом.
Желая реализовать свою мечту о реформировании и объединении лишенного единого духовного руководства масонства, «его очищении и направлении к свету», Калиостро создал — в качестве исходной базы для достижения цели — масонство собственного обряда. Источником для него стала найденная в Лондоне рукопись Джорджа Костона, открывающая магические и оккультные тайны древнего Египта. Свое масонство граф назвал Египетским, самого же себя именовал Великим Коптом. В соответствии с разработанным им самим кодексом — целью Египетского масонства было «физическое и моральное возрождение человека, так, чтобы он вернулся в стояние до первородного греха». Физическое возрождение давал философский камень и жезл из акации, имеющий силу райского древа жизни, а моральное возрождение вызывалось пентаграммой, возвращающей ангельскую невинность. Эти великие тайны, открытые Илией и Енохом, были сохранены благодаря египетским мудрецам. Стоит прибавить, что Калиостро революционизировал масонство, вводя в него женщин, которым ранее это было запрещено. Конкретно же, он создал женскую ложу (Изида) египетского масонства, Великой Мастерицей которой, естественно, стала его жена (в качестве Серафины — царицы Савской).
После основания первой египетской ложи в Митаве (1799 год), Великий Копт отправился в Петербург, где установил связь с Великим Мастером российского масонства, Елагиным. Но через несколько месяцев ему пришлось покинуть столицу России по варшавскому тракту. По двум причинам: фаворит Потемкин слишком уж горячо, по мнению ревнивой царицы, обхаживал супругу «чудотворца», в результате чего чета Калиостро получила приказ выехать из Петербурга. Это во-первых. А во-вторых — графа давно уже упрашивал приехать на берега Вислы великий коронный подскарбий, Адам Понинский, масон, известный повсюду (и не в одной только Польше) исключительной никчемностью, опять же известный вор общественных и личных денежных средств. Понинский к этому времени переживал финансовый кризис и мечтал, будто бы чудотворец произведет для него в своей реторте много-много золота.