Наряду с разработкой всех мероприятий по строительству проектируемого сооружения, Баженов сооружал модель Большого Кремлевского дворца. Материалом для нее послужил разобранный под наблюдением Баженова ветхий деревянный дворец царя Алексея Михайловича в подмосковном селе Коломенском. От Баженова, великого теоретика и практика, мастера грандиозных ансамблей, тонкого художника и талантливого организатора, не ускользала ни одна деталь, для него не существовало понятия «маленькое дело»: все, от крупного до мелочи, было заранее продумано, взвешено, учтено.
Перед строительством согласно предписанию из Петербурга снесли ветхие строения, старое здание Приказов, Казенный двор, несколько небольших церквей, разобрали башни Тайницкую и две Безыменные и стену между башнями Петровской и Благовещенской. В августе 1772 г. начали рыть фундамент, а через год, 1 июня 1773 г., состоялась закладка самого здания, на которой Баженов произнес большую речь. Сам он считал строительство дворца небывалым в истории русской архитектуры дерзанием, долженствующим, как написано на медной доске, положенной в гнездо при закладке дворца, служить «к славе Российской империи, к чести своего века, к укреплению своего города, к утехе и удовольствию своего народа».
Начавшееся строительство, столь много значившее для Баженова, осенью того же года приостанавливается ввиду нехватки денег и материалов, а потом и вовсе прекращается. Архивные документы свидетельствуют, что Екатерина выделила на строительство лишь 120 тысяч рублей (а одна только модель стоила около 50 тысяч), и Большой Кремлевский дворец строить всерьез и не собирались.
От всех грандиознейших начинаний осталась модель дворца, над которой Баженов работал пять лет, вызывавшая восхищение как современников, так и потомков. Проект Кремлевского дворца оказал огромное влияние на развитие русской архитектуры, не говоря уже о том, что он содействовал окончательному формированию таланта замечательного русского архитектора М. Ф. Казакова, друга и помощника Баженова.
Прекращение строительства Кремлевского дворца стало для Баженова большим ударом. Однако он нашел в себе силы продолжать работать. В 1774 г. Баженову поручают возведение увеселительных павильонов в Москве по случаю Кучук-Кайнарджийского мира с Турцией. Возведенные им на Ходынском поле павильоны были выполнены в древнерусском стиле (который он уже использовал при строительстве церкви в селе Знаменка под Тамбовом в 1768 г.) и имели торжественные, сказочные формы. Павильоны Екатерине понравились, и она поручила своему архитектору построить в подмосковном Царицыне дворец-резиденцию в готическом стиле.
Над планировкой и возведением усадьбы в Царицыне Баженов работал почти десять лет, решив задачу, поставленную императрицей, как всегда, по-своему. Он уже заканчивал строительство, когда Екатерина в 1785 г. посетила Москву и приехала смотреть дворец. Дворец ей не понравился, и она в гневе приказала сломать его до основания. Что ею руководило в тот момент – неизвестно, ведь все чертежи, планы и проекты императрица всегда рассматривала и утверждала заранее. Большая часть царицынских сооружений сохранились и теперь, однако сам Царицынский дворец в том виде, в каком он дошел до нас, является работой Казакова.
После Царицына Баженов получил годовой отпуск по болезни, который впоследствии был продлен – с сохранением жалованья.
В 1782 г. поручик П. Е. Пашков, владелец старого дворца на Ваганьковском холме, задумал построить новый грандиозный дворец-особняк и обратился к Баженову. Генеральный план дома Пашкова представляет одну из блестящих баженовских композиций: гармоничный ансамбль, прекрасно вписанный в топографию имевшегося участка, элементы контраста, создающие пространственную систему, полную архитектурных эффектов и способствующую более сильному восприятию доминанты всего комплекса – центрального объема главного здания. Строительство продолжалось с 1783 по 1787 г. Внешний вид дома Пашкова в общем сохранил до настоящего времени свои первоначальные художественные особенности. Во время пожара Москвы здание сильно пострадало, и бельведер был восстановлен в архитектурных формах начала XIX в. В 1839 г. дом Пашкова приобретается казной для Университета. В 1861 г. в связи с созданием в Москве первой публичной библиотеки из Петербурга переводятся библиотека и коллекции графа Н. П. Румянцева, которые тот передал государству. В 1921 г. все музейные отделы из Пашкова дома были вывезены; осталась только библиотека (ныне Российская государственная библиотека).
Кроме упомянутых выше сооружений, Баженов построил в Москве колокольню и трапезную Скорбященской церкви в Замоскворечье, дом Юшкова на Мясницкой, дом Прозоровского на Полянке (не сохранился), дом Разумовского на Воздвиженке, дом Долгова на Первой Мещанской (все в 1784 г.). Он также является автором построек в Подмосковье: усадьба Михалкове (1779), церковь в селе Виноградово, постройка в селе Красное, усадебный дом с церковью и беседкой в селе Быково (1789).