В 1972 году успешный переход на Камчатку подо льдами Арктики выполнила К-415.
Первоначально РПКСН, так же, как и их предшественники – лодки 658-го проекта, несли боевое дежурство у восточного побережья Северной Америки, что делало их все более уязвимыми от набирающих силу противолодочных средств США, включающих гидроакустическую систему подводного наблюдения, специализированные АПЛ, надводные корабли, а также самолеты и вертолеты корабельного и берегового базирования. Постепенно, с ростом численности кораблей 667-го проекта, началось их патрулирование и у тихоокеанского побережья США.
Поступление на вооружение ВМС США усовершенствованных ракет «Поларис»А-3 с максимальной дальностью стрельбы 4600 км, а также развертывание в 1966 г. программы создания новой баллистической ракеты «Посейдон»С-3 с еще более высокими характеристиками потребовали принятия ответных мер по совершенствованию боевого потенциала советских ПЛАРБ. Работы велись в направлении оснащения подводных лодок более совершенными ракетами, обладающими повышенной дальностью стрельбы. Создание нового ракетного комплекса для модернизированных лодок 667-го проекта развернулось в КБ «Арсенал» (проект «5МТ», приведший в дальнейшем к созданию комплекса Д-11 с твердотопливными ракетами Р-31, которым была оснащена ПЛАРБ пр.667АМ). Параллельно в КБМ велась разработка модернизированного комплекса Д-5У с ракетами Р-27У, обладающими дальностью, увеличенной до 3000 км. Правительственное постановление, предусматривающее проведение модернизации ракетного комплекса Д-5, вышло 10 июня. 1971 г., а первые опытные пуски с борта подводной лодки начались в 1972 году. 4 января 1974 г. комплекс Д-5У был принят на вооружение ВМФ.
Помимо увеличенной дальности новая ракета Р-27У (SS-N-6 Mod2/3) несла усовершенствованную ГЧ «рассеивающего» типа, оснащенную тремя боевыми блоками (3 х 200 Кт) без системы индивидуального наведения или обычную моноблочную ГЧ.
В конце 1972 года 31-я дивизия получила первую подводную лодку проекта 667АУ – К-245, оснащенную ракетным комплексом Д-5У. В ходе отработки комплекса в сентябре 1972 – августе 1973 г. были проведены испытания ракеты Р-27У. Все 16 пусков с борта К-245 прошли удачно, причем последние два пуска были произведены из района боевого патрулирования в конце боевой службы.
На лодке К-245 прошел испытания и навигационный комплекс «Тобол» с инерциальной системой. Для проверки его возможностей в конце 1972 г. корабпь выполнил поход в район экватора.
В 1972-1983 гг. флот получил еще восемь РПКСН проекта 667А (К-219, К-228, К-241, К-430, К-436, К-444, К- 446 и К-451), модернизированных или достроенных по проекту 667АУ.
В 1974 г. К-444 (проект 667АУ) отрабатывала ракетную стрельбу без всплытия на перископную глубину, а также из неподвижного положения, с использованием стабилизатора глубины.
Высокая активность советских и американских флотов в период «холодной войны» не раз приводила к столкновению лодок, находящихся в подводном положении и осуществлявших скрытое слежение друг за другом. В мае 1974 г. вблизи базы ВМФ в Петропавловске одна из ПЛАРБ пр.667А, находившаяся на глубине 65 м, столкнулась с американским торпедным атомоходом «Пинтадо» (SSN-672, тип «Стерджен»), В результате советская и американская лодки получили незначительные повреждения.
3 октября 1986 г. лодка К-219 под командованием капитана 2-го ранга И.Британова, находившаяся на боевой службе у восточного побережья США, в результате утечки и последующего взрыва ракетного топлива одной из ракет, после 15-часовой героической борьбы за живучесть, затонула в 600 милях от Бермудских островов. По одной из версий, разрушение ракеты было вызвано столновением с зарубежной АПЛ, осуществлявшей слежение за советским атомоходом.
За весь период эксплуатации лодки проектов 667А и 667АУ выполнили 590 боевых патрулирований.
Первой подводной лодкой 667-го проекта, выведенной из состава стратегических ядерных сил в результате советско-американских договоренностей в области сокращения вооружений, стала К-411. В январе-апреле 1978 г. у этого, еще сравнительно «молодого», корабля «ампутировали» ракетные отсеки, которые впоследствии были утилизированы, а сам РПКСН переоборудовали в атомную подводную лодку специального назначения (проект 09774). В лодку «спецназа» (проект 09780) был трансформирован и ракетоносец К-403.
К-420 была модернизирована для испытаний стратегических высокоскоростных крылатых ракет «Метеорит». Еще пять лодок проекта 667А в 1982- 91 гг. переоборудовали в носители малогабаритных дозвуковых крылатых ракет «Гранат».
В конце 1970-х годов было решено трансформировать часть лодок проекта 667А в большие атомные торпедные подводные лодки (проект 667AT). Модернизацию прошли К-253, К-395 и К-423.
В 1979 году на консервацию (с вырезанием ракетного отсека) были выведены две первые лодки проекта 667А, в дальнейшем этот процесс ускорился, и во второй половине 90-х годов в составе советского флота не осталось ни одного ракетоносца проектов 667А и 667АУ.