В 1924 году он играет в фильме Рене Клера «Антракт», жанр которого определен как «дадаистский гротеск». В следующем году снимается в Италии в фильме Марселя Вандаля «Гризьелла». Две наиболее крупные роли Арто относятся к 1927 году: это монах в фильме Карла Теодора Дрейера «Страсти Жанны д'Арк» и Марат в «Наполеоне» Абеля Ганса. «Наполеон» — первоначально немой фильм, демонстрировавшийся одновременно на трех экранах с различным зрительным рядом на каждом. Не порывая с исторической достоверностью, Арто создает явно гротесковый образ. Очевидно, что это не «неистовый Марат» (как сказано в одной из статей об Арто[10]), а воплощение крайней флегматичности. Марат-Арто лениво бьет насекомых на своем теле во время высокого государственного собрания. Он презрительно, злобно и устало смотрит из-под полуопущенных век. Все реально и гипертрофированно. Среди последующих киноролей Арто можно выделить роль Савонаролы в фильме Абеля Ганса «Лукреция Борджиа» (1934).
Арто пробует свои силы и как киносценарист. В ноябре 1927 года опубликован сценарий «Раковина и священник» — единственный из сценариев Арто, по которому снят фильм. Фильм, поставленный кинорежиссером Жармен Дюлак, был показан в феврале 1928 года и явился фактически первым воплощением принципов сюрреализма в кино, фильмы Луиса Бунюэля «Андалузский пес» и «Золотой век» появились чуть позднее. Арто, однако, фильм не принял. На премьере он вместе с Робером Десносом устроил скандал, обвинив режиссера в вольной интерпретации его замысла. Непосредственной же причиной явилось то обстоятельство, что Ж. Дюлак не допустила Арто к монтажу фильма и сценарист посчитал монтаж эпизодов произвольным. Однако истинной причиной отречения Арто от авторства фильма была его внутренняя неудовлетворенность своей работой и разочарованность в возможностях кино, которые не отвечали его требованиям тотального воздействия. Представления Арто о задачах кинематографа были сформулированы им в ряде статей и выступлений, и, в частности, в предисловии к публикации «Раковины и священника».[11]
В период существования Театра «Альфред Жарри» Арто начинает выступать как теоретик искусства. Еще в первые годы пребывания в Париже он публикует ряд заметок и рецензий, затрагивающих вопросы театра, живописи, других видов искусства. 22 марта 1928 года, вскоре после премьер «Полуденного раздела» и «Раковины и священника», Арто читает в Сорбонне лекцию «Искусство и Смерть». Здесь со всей ясностью была поставлена задача достижения чистого сознания, способного воспринимать подлинный смысл жизни.
После закрытия Театра «Альфред Жарри» Арто находился на перепутье. В его сознании складывалась целостная театральная система, но уже не как частный вид культуры, а как форма тотального воздействия на человека и средство глубокого раскрытия духовного потенциала. Родились замыслы новых спектаклей, но они уже не соответствовали реальным возможностям сцены и тем материальным средствам, которыми располагал закрывшийся театр. В 1930 году у Арто возникла идея постановки двух спектаклей — «Катастрофы» («Трафальгарский удар») Р. Витрака и «Сонаты призраков» А. Стриндберга. Весной следующего года он написал план этих постановок в виде «проектов». Эти «проекты» отражают черты переходного периода в мировоззрении Арто: от сюрреалистического театра к новой театральной системе.
В 1931 году — рубежном между сюрреалистическими исканиями 1920-х годов и разработкой грандиозного замысла Театра Жестокости — Арто делает переложение «готического романа» М. Г. Льюиса «Монах».
Решающим фактором, оказавшим влияние на мировоззрение Арто, стало посещение Колониальной выставки в Париже в июле 1931 года, где демонстрировались спектакли танцоров театра острова Бали. Под впечатлением спектакля Арто пишет статью, вошедшую потом в сборник «Театр и его Двойник». В представлении индонезийских актеров Арто увидел идеальный театр. Считается, что режиссер увидел то, что хотел увидеть, а не то, что содержалось действительно. Возможно, балийцы, в состоянии транса разыгрывающие фольклорные истории, поразили Арто своей безыскусностью, созданием «на сцене» иной безусловной реальности, что станет принципиальным для самого Арто. Именно здесь идеи режиссера сложились в целостную теорию. Далее последовал ряд статей, лекция в Сорбонне «Режиссура и метафизика», попытка постановок в театрах Луи Жуве и Шарля Дюллена, замысел спектакля «Фиест» по Сенеке. 1 октября 1932 года в «Нувель Ревю Франсез» был опубликован манифест «Театр Жестокости». В нем сформулированы основные принципы театральной системы, которую Арто разрабатывал в первой половине 1930-х годов. Это был новый и самый продуктивный период в творчестве Арто, когда полностью сформировалось его учение, были написаны теоретические статьи, объединенные в сборник «Театр и его Двойник», и несколько книг.