Во время учебы Бустрем примкнул к студенческому движению, вступил в социал-демократический кружок. Однако уже на втором курсе ему пришлось расстаться с институтом: за участие в студенческой забастовке Бустрем был привлечен к профессорскому дисциплинарному суду и отчислен из института. При этом отмечалось, что политическая неблагонадежность студента сопровождалась его активным участием в революционной деятельности.
В конце 1904 года Бустрем вернулся в Архангельск, в декабре был призван на военную службу и отправлен в Новгород. Служил рядовым в 1-й батарее 22-й артиллерийской бригады. Вел активную партийную работу, организуя социал-демократические кружки и митинги у артиллеристов. Владимир выступил организатором революционной маевки военнослужащих, инициировал проведение забастовки в своей артбатарее против произвола офицеров. В июле 1905 года в Новгороде был проведен большой митинг, собравший представителей всех частей гарнизона, рабочих и интеллигенции. После этого митинга Бустрем, как один из его организаторов, не дожидаясь ареста, вынужден был скрыться и уйти в подполье. Жил нелегально в Вологде, работал практикантом на местном пивоваренном заводе и поддерживал тесную связь с местными революционными кругами. После серьезной стычки с черносотенцами Бустрем вынужден был покинуть Вологду и перебраться в Петербург, где он совмещал трудовую деятельность с работой в окружной социал-демократической организации, выезжал с партийными заданиями в Кронштадт, вел агитационную работу в войсках.
В это время состоялось его знакомство с Евгенией Яковлевной Лейцингер, дочерью знаменитого архангельского фотографа и общественного деятеля Якова Лейцингера, неоднократно избиравшегося городским головой Архангельска. В начале века она без разрешения отца уехала в Петербург, а, познакомившись с Бустремом и полюбив его, Евгения в последующие годы везде следовала за ним.
НА НЕЛЕГАЛЬНОЙ ПАРТИЙНОЙ РАБОТЕ
В январе 1906 года 22-летний Бустрем становится профессиональным революционером, берет фамилию Логинов и переходит на нелегальную партийную работу. Чтобы избежать ареста в Петербурге, ЦК РСДРП командирует его в Севастополь.
Исследователь жизни и деятельности Логинова-Бустрема Владислав Голдин в одной из своих научных работ пишет:
«Спустя четверть века бывший секретарь Севастопольского комитета большевиков Серафимов (Софрон) вспоминал, что летом 1906 года в Севастополь приехал товарищ Алексей. Это и был В.В. Бустрем. Серафимов отмечал, что приезд товарища Алексея оказался как нельзя кстати. Он отличался серьезностью, большевистской настойчивостью и хорошей марксистской подготовкой. Алексей работал главным образом среди военных моряков».
Владимир Бустрем принимал активное участие в деятельности военно-боевых организаций РСДРП Севастополя, Либавы, Риги. В ноябре 1906 года, как представитель от Севастополя, участвовал в 1-й конференции военных и боевых организаций РСДРП в Таммерфорсе (Тампере). После ее окончания остался в Финляндии и был избран членом Центральной группы военной социал-демократической (большевистской) организации. Входил также в состав Прибалтийского бюро военных и боевых организаций РСДРП. Вел работу сначала в Выборге, а затем в Гельсингфорсе (Хельсинки) среди солдат местного гарнизона.
С 1907 года В.В. Бустрем нелегально проживал в Либаве. В мае — июне того же года в качестве делегата от либавской военной организации участвовал в V съезде РСДРП в Лондоне. По его окончании на съезде латышской социал-демократии Бустрем делал доклад о целях и задачах военных организаций и об их положении в общепартийной работе.
По возвращении в Россию в июле 1907 года Владимир Бустрем был арестован в Петербурге по доносу провокатора. Почти полтора года предварительного тюремного заключения он провел в печально известной тюрьме «Кресты». 13 ноября 1908 года по «Делу о боевой организации РСДРП» Бустрем был приговорен к шести годам каторги. В петербургской пересыльной тюрьме он находился вместе с братьями М.А. и Д.А. Трилиссерами, Е.М. Ярославским и другими большевиками. Затем Бустрема перевели в Вологодскую каторжную тюрьму. После состоявшегося там столкновения с охранниками его отправили «на перевоспитание» в Ярославский централ. В обеих этих тюрьмах он сидел в одиночке. После освобождения из тюрьмы Бустрем был направлен в ссылку в Восточную Сибирь, в село Коченга Киренского уезда Иркутской губернии. Последние два года ссылки жил в Иркутске, работал в обществе служащих и рабочих Забайкальской железной дороги.
После Февральской революции в конце марта 1917 года В.В. Бустрем переехал на жительство в Архангельск, был кооптирован в местный Совет рабочих и солдатских депутатов и избран в его исполком. С июня 1917 года — председатель Архангельского Совета рабочих и крестьянских депутатов. В 1918—1920 годах, во время захвата Архангельска белогвардейцами и интервентами, Бустрем находился в большевистском подполье.
Упоминавшийся уже исследователь Владислав Голдин, в частности, пишет: