Крыжановский признавал, что издание Николаем II избирательного закона 3 июня 1907 г., сразу объявленного оппозиционной общественностью «государственным переворотом», было нарушением Основных законов. Тем не менее Сергей Ефимович считал это «формальным противоречием», оправданным соображениями политической целесообразности: «Производить новые выборы на прежних основаниях значило ввергать страну лишний раз в лихорадку без всякой надежды получить Думу, способную к производительной работе… Оставалось одно: прикрыть отдушину, закупорить ее в надежде, что огонь притухнет и даст время принять меры к подсечению его корней и к укреплению правительственного аппарата. Вырвать Государственную думу из рук революционеров, слить ее с историческими учреждениями, вдвинуть в систему государственного управления – вот какая задача ставилась перед верховной властью и правительством» (Крыжановский С. Е. Указ. соч. С. 114–115, 117).
Вплоть до гибели П. А. Столыпина Крыжановский оставался его ближайшим сотрудником – в должности товарища министра внутренних дел; в 1907 г., с сохранением этого поста, он был назначен также сенатором и получил чин тайного советника. Среди проектов преобразований, разработкой которых занимался Крыжановский, одобрявший в целом политический курс Столыпина, были проекты реформировании системы местного управления, преобразования губернского и уездного управления, создания Холмского края. С 1909 г. Крыжановский являлся фактическим руководителем совета по делам местного хозяйства (который был задуман, но так и не создан еще при В. К. Плеве).
В сентябре 1911 г., после убийства Столыпина, Крыжановский некоторое время оставался управляющим министерством, однако Николай II категорически отверг предложение В. Н. Коковцова о логичном, казалось бы, назначении Сергея Ефимовича министром. «Серый кардинал», по сути, во времена Столыпина, благодаря своим деловым качествам, он был достаточно влиятельным чиновником МВД и при его предшественниках – П. Н. Дурново, А. Г. Булыгине, П. Д. Святополк-Мирском, В. К. Плеве. Либеральный консерватор и «просвещенный бюрократ», Крыжановский не являлся ставленником каких-либо придворных группировок и политических сил. Но главным препятствием к назначению главой Министерства внутренних дел было отсутствие доверия Николая II. Царь, очевидно, сомневался в его достаточной личной преданности и верности принципам самодержавия, преувеличивая степень близости к П. Д. Святополк-Мирскому и С. Ю. Витте во время разработки проектов либеральных преобразований в 1904–1906 гг. Неудачей завершились попытки вновь выдвинуть Крыжановского на пост министра внутренних дел в годы войны, в условиях нарастающего внутриполитического кризиса (с такой инициативой выступал, в частности, в 1915 г. председатель Совета министров И. Л. Горемыкин). Ослабляло шансы и весьма негативное отношение Крыжановского к влияниям «темных сил», особенно Г. Е. Распутина, – его удаление из Царского Села и Петрограда он ставил одним из условий своего назначения.
С октября 1911 г. и до Февральской революции Крыжановский занимал высокий пост государственного секретаря – один из наиболее престижных в иерархии самодержавной России, не позволяющий при этом играть самостоятельную политическую и управленческую роль в аппарате власти. В 1916 г. был удостоен звания статс-секретаря, а с 1 января 1917 г. назначен членом Государственного совета. Во время Февральской революции непродолжительное время находился под арестом, в марте 1917 г. подал в отставку и проживал в основном в Финляндии. В июле 1918 г. переехал в Киев, входил в Совет государственного объединения. В 1919 г. находился в Одессе, затем выехал в Константинополь. С 1920 г. жил в Париже. В 1921–1925 гг. редактировал исторический альманах «Русская летопись», был одним из учредителей и председателем Союза ревнителей памяти императора Николая II. Занимался юридическими консультациями и мелкой коммерцией. Скончался в Париже.
Воспоминания С. Е. Крыжановского, которые остались незавершенными, были опубликованы в Берлине уже после его смерти, в 1938 г. Фрагменты мемуаров печатаются по изданию: