Вскоре фотография стала для Чарлза жизненно важным делом. Это было уже не просто еще одно «занятие» в свободное время, как он полагал первоначально, не просто увлечение (то, что в Англии издавна называли «хобби»). Она позволяла ему реализовать себя, давая выход его тяге к изобразительному искусству. Возможно, сам не подозревая, Чарлз пытался таким образом осуществить то, что не удавалось ему в рисунке. В оригинале стихотворения «Гайавата фотографирует» он называет своего героя «фотохудожником»
Но всё это еще впереди, а пока он с Саути осваивает фотографию в родном колледже, а также во время поездок в Лондон и по иным маршрутам.
Теперь уже в Оксфорде не удивлялись, видя фигуру молодого дона, шагающего за носильщиком с тележкой, нагруженной громоздким фотографическим снаряжением. Выезжая фотографировать в Лондон, Чарлз брал в городе кеб; возвращаясь в Оксфорд, он нанимал на станции носильщика с тележкой. Экономия была не так уж велика, но бережливость была привита ему с детства. Некоторые из современников вспоминают, что зимой и летом Чарлз носил хлопчатобумажные перчатки, что было несколько странно, ибо даже в зимнее время он не надевал пальто. Это пытались объяснить по-разному: одни ссылались на внушенные ему в школе представления о том, как должен одеваться джентльмен, другие цитировали его школьные письма, в которых он, подобно Белому Кролику из «Страны чудес», волновался из-за потери перчаток. Более вероятным представляется иное, простое объяснение: Кэрролл не только фотографировал, но и проявлял пластинки, и печатал снимки сам, в результате его руки сначала пожелтели, а потом почернели!
Чарлз много снимал: виды Оксфорда и его окрестностей, членов своей семьи — отца, сестер, братьев, дядюшек, тетушек, кузин и кузенов с их детьми, — своих учителей, оксфордских священников, коллег и друзей, их родных, детей и знакомых… В 1860 году, возможно во время пасхальных каникул, он отправился в Ричмонд, где когда-то учился в школе. Там он сделал групповые снимки учеников, а также тогдашнего ректора Лоренса Оттли и его семьи. Сфотографировав ричмондский монастырь, он отправился в графство Чешир, где посетил любимый Дарсбери, сняв с фасада и издали из аллеи ректорский дом, где когда-то жила его семья, а также двух служанок, работавших у них в доме, когда Чарлз был ребенком, — Мэри Клифф (в замужестве Хоутон) и Фиби Босток. Фотографии, сделанные в Дарсбери, к счастью, сохранились, что для нас особенно важно, ибо в 1883 году, еще при жизни Кэрролла, дом в Дарсбери сгорел. Если бы не эти снимки, мы бы не знали, как выглядело место, где родился и провел детство будущий писатель.
Чарлза живо интересовали известные люди, нередко посещавшие Оксфорд, и они с Саути мечтали о том, что удастся «поймать» кого-либо из знаменитостей в свой объектив. Конечно, больше всего шансов на такую удачу было в Лондоне, и потому поездки в столицу с фотоаппаратом они называли между собой «охотой на львов». В азарте фотографа Чарлз забывал о своей застенчивости — или, возможно, усилием воли заставлял себя ее преодолевать. Это далеко не всегда удавалось и нередко вело к неловкостям, за которые приходилось приносить извинения. Впрочем, он не забывал о том, что позировать фотографу — нелегкий труд. Выбор композиции, подготовка пластины и долгая выдержка, во время которой «модели» нельзя было шевельнуться в течение чуть ли не двух минут, требовали большого терпения.
Пожалуй, больше всего ему хотелось выполнить портрет Альфреда Теннисона, прославленного поэта, к которому он относился с восхищением. С 1850 года Теннисон носил звание поэта-лауреата, сменив на этом посту великого Вордсворта, и пользовался всеобщим признанием. В 1855 году вышел в свет поэтический сборник Теннисона «Мод и другие стихи». Монодрама «Мод», состоявшая из отдельных стихотворений с общим героем, произвела на Чарлза глубокое впечатление. Через несколько лет, когда стали постепенно выходить отдельные поэмы, составившие цикл «Королевских идиллий», посвященных рыцарям времен короля Артура, репутация Теннисона как ведущего поэта окончательно утвердилась.