Ремонт корабля был произведен верфью "Блом унд Фосс" с 23 августа по 20 сентября 1915 г. (за 27 дней), так что линейный крейсер смог принять участие в выходах флота Открытого моря 23/24 октября 1915 г. и последующих боевых действиях до мая 1916 г.
В Ютландском бою 31 мая 1916 г. "Мольтке" был четвертым кораблем в боевой линии 1-й разведывательной группы.
16 ч. 40 м. Вице-адмирал Хиппер указал своим кораблям распределение целей. "Мольтке" должен был стрелять по "Тайгеру", и концевой в британской линии "Нью-Зиленд" остался необстрелянным и сосредоточил свой огонь на "Мольтке".
Около 16 ч. 50 м. снаряды "Мольтке" попали в бак, а затем через несколько минут в две башни "Тайгера" и временно вывели их из действия. Четвертое попадание под одно из 152-мм орудий причинило мало вреда. В следующие полчаса он достиг ещё четырех попаданий в "Тайгер", но в этот раз крупных повреждений они не вызвали.
В первый период боя стрельба "Мольтке" была лучшей из всех немецких кораблей, так как в первые 15 минут боя на дистанции от 14 100 м (76 каб.) до 12 300 м (66 каб.) он добился девяти попаданий в "Тайгер". До 17 ч. 00 м. в "Мольтке" всё ещё не было ни одного попадания, и он давал залпы из всех своих орудий каждые 20-25 секунд.
17 ч. 05 м. От снарядов "Фон-дер-Танна" взорвался и погиб британский линейный крейсер "Индефатигейбл". "Нью-Зиленд" тотчас же перенес огонь с "Мольтке" на "Фон-дер-Танн", но в этот тяжелый для англичан момент в бой вступила 5-я эскадра линейных кораблей. Огонь 5-й эскадры сразу дал некоторые результаты.
В этот период "Мольтке" выпустил 4 торпеды по "Куин Мери", когда тот находился на дистанции в пределах досягаемости немецких торпед, но попаданий не достиг, поскольку вероятность попадания на таком расстоянии при существовавшем соотношении скоростей торпеды и целей была ничтожной.
В ходе дальнейшего боя "Мольтке" последовательно стрелял по различным британским кораблям, среди которых были "Нью-Зиленд" и "Малайа", но попаданий не достиг. Он израсходовал 259 280-мм бронебойных снарядов (32% боекомплекта), а также 75 снарядов с донным взрывателем и 171 150-мм снаряд с головным взрывателем (13,7% боекомплекта) по "Тайгеру" и нескольким британским эсминцам.
Он оказался единственным немецким линейным крейсером, сохранившим свои боевые качества до конца боя, и с 21 ч. 05 м. стал флагманским кораблем вице-адмирала Хиппера.
Несмотря на разрыв 343-мм снаряда в непосредственной близости от корабля и попадание в "Мольтке" четырех 381-мм снарядов англичан и на то, что дополнительное сжигание жидкой нефти образовало в топках много шлака, крейсер всё- таки смог развить скорость 25 узлов. В свою очередь он получил следующие попадания. В 17 ч. 16 м. 343-мм снаряд с "Тайгера" разорвался подводой рядом с носовой частью корабля, пробив осколками наружную обшивку корпуса и вызвав поступление воды внутрь корпуса.
Все следующие 381 -мм снаряды были с линкоров "Бархэм"и"Вэлиэнт".
17 ч. 26 м. Первый снаряд (очевидно, бронебойный) пробил 200-мм бортовую броню с дистанции 16 400 м (88 каб.) ниже 150-мм орудия № 5 и разорвался во внешней угольной яме. Орудие № 5 было разбито, а подготовленные к стрельбе снаряды охватил огонь, убив всех 12 человек в каземате. Пламя проникло через подъёмник в пороховое отделение и сожгло там двух человек. Это было одно из самых опасных попаданий.
17 ч. 27 м. Второй снаряд пробил корпус корабля и попал с внутренней стороны в бортовую 100 мм броню в кормовой части корабля. Плита упала за борт и над броневой палубой поднялся 9-метровый столб воды.
Третий снаряд разорвался на броневом поясе толщиной 270 мм, он вошел на 200 мм в ее нижнюю кромку (толщиной 130 мм). Поддерживающие нижнюю плиту листы обшивки корпуса прогнулись и разорвались на длине 21,6 м, что вызвало поступление воды внутрь.
Четвертый снаряд произвел действие, похожее на действие третьего снаряда, но со значительно большим эффектом, так как вошел в толстую броню на 300 мм с задней стороны плиты. Повреждения наружной плиты и затопление были аналогичны действию третьего снаряда. Дистанция, с которой были выпущены два последних снаряда, составляла 15000-14000 м (81 -76 каб.).
В результате одного близкого разрыва и попаданий этих четырех снарядов в корабль поступило около 1000 т воды. Судовой журнал зафиксировал потери экипажа, которые составляли 17 убитых и 23 раненых (или 3,5% численности экипажа). К концу боя на крейсере окончательно вышли из строя два 150-мм орудия.