В Куэнке падре Креспи развил бурную миссионерскую деятельность. В течение десяти лет он сумел основать в городе сельскохозяйственную школу, институт востоковедения для подготовки молодежи к работе в восточных (амазонских) районах страны. Он также основал колледж «Корнелио Мерчан» для обучения местных малоимущих детей и стал его первым директором. Помимо миссионерской деятельности Карло Креспи увлекался музыкой. Он организовал местный оркестр, исполнявший, в основном, произведения, написанные самим Креспи. В 1931 году Креспи снял документальный фильм об индейцах племени хиваро, живших в верховьях Амазонки.
Но основная его заслуга состояла в том, что все свое время падре Креспи отдавал заботе о местных жителях, прежде всего, обучению детей из малоимущих семей. Еще при его жизни в 1974 году его именем была названа одна из улиц в Куэнке. Антропологические интересы падре Креспи привели к тому, что с самого начала своей миссионерской деятельности он начал скупать у местных жителей предметы древности, которые они находили на полях или в джунглях. Ужасающая бедность местного населения позволяла ему за сущие копейки приобретать у крестьян древности потрясающей ценности. При этом Креспи покупал у индейцев и современные поделки и предметы христианского искусства, чтобы хоть чем-то поддержать своих прихожан.
В результате его коллекция заняла три огромных комнаты в колледже «Корнелио Мерчан». Местные жители тащили ему все подряд — от инкской керамики до каменных плит и тронов. Сам падре никогда не занимался учетом и, тем более, каталогизацией своего собрания. Именно поэтому трудно назвать это коллекцией. Это было именно собранием вещей, общее количество которых никто не считал. Однако в целом собрание падре Креспи можно разделить на три части. Первую часть составляли предметы современного производства, поделки местных индейцев, имитирующие либо образцы древнего эквадорского искусства, либо сделанные в христианской традиции. Сюда же можно причислить и многочисленные предметы, сделанные в XVI–XIX веках. Вторую часть, самую многочисленную, составляли предметы различные до-испанских культур Эквадора, которые местные жители находили на своих полях или в ходе несанкционированных раскопок. Так в собрании Креспи была представлена керамика всех индейских культур Эквадора (за исключением самой ранней — культуры вальдивия).
Но наибольший интерес представляет третья часть собрания. К ней относятся изделия, которые не могут быть соотнесены ни с одной из известных археологических культур Америки. В основном это были предметы из меди, медных сплавов, иногда из золота. Большинство этих артефактов были выполнены методом чеканки на металлических листах. В собрании имелись маски, короны, нагрудные диски и т. д. Но самыми интересными были многочисленные металлические пластины, покрытые сюжетными изображениями и … надписями. Падре Креспи собрал, наверное, более сотни таких пластин. Некоторые из них имели солидные размеры — до 1,5 м в ширину и до 1 м в высоту. Были также и более мелкие пластины, металлические накладки (очевидно использовавшиеся для украшения деревянных изделий).
Изображения на таких пластинах не имели ничего общего с культурными традициями древней Америки. Они имели прямое отношение к культурам Старого Света, а точнее, цивилизациям средиземноморского бассейна и Ближнего Востока. Так на одной из пластин была изображена правильная (не ступенчатая) пирамида (