Много скорбей и трудов ожидало нашего первосвятителя на его высоком поприще. В Киеве он не мог найти для себя приюта и пристанища. Кафедральный Софийский собор и митрополичий дом были разорены и опустошены; Десятинный храм лежал в развалинах; знаменитая Печерская обитель, также разоренная, была покинута иноками; во всем городе едва насчитывалось домов с двести и жителей оставалось весьма мало, да притом Киев постоянно подвергался набегам татарским. Нужно было митрополиту избрать для себя новое местопребывание. Поселившись в Галиче или в каком-либо другом из галицких городов, он был бы слишком отдален от севера России, где находилось и более епархий, чем на юге, и гораздо многолюднейших. Кирилл решился остановиться во Владимире Суздальском, не перенося, однако ж, сюда митрополитской кафедры: этот город давно уже возвысился над Киевом в гражданском отношении, считался столицею великих князей русских и мог быть по значению своему вполне приличным, а по географическому положению очень удобным местом для пребывания первосвятителя Русской Церкви. К тому ж во Владимире не было тогда своего епископа и епархиею еще с 1239 г. по смерти епископа Митрофана, сгоревшего при нашествии татар во владимирском соборе вместе с княжеским семейством и множеством народа, управлял Ростовский епископ Кирилл 5. Из Владимира митрополит предпринимал по временам путешествия в Новгород (в 1251 г.), Киев и другие города; но чаще является действующим в самом Владимире: так, в 1250 г. он венчал здесь сына великого князя Ярослава Андрея, брата святого Александра Невского; в 1252 г. торжественно встречал у Золотых ворот святого Александра Невского, возвратившегося из Орды, и посадил его на великокняжеский престол; в 1255 г. погребал брата святого Александра Невского Константина; в 1261-1262 гг. благословил избрать и рукоположил нового епископа Ростову Игнатия; в 1263 г. встретил и похоронил тело самого героя Невского в Рождество-Богородицком владимирском монастыре. Вообще, не прежде как в 1274 г. митрополит Кирилл поставил для Владимира особого епископа - Серапиона, из архимандритов Киево-Печерской лавры, а сам переселился в Киев, где в 1276 г. совершил рукоположение Новгородского епископа Климента 6. И хотя чрез четыре года (1280) первосвятитель снова посетил Владимир и вообще область Суздальскую и здесь в городе Переяславле даже скончался (9 декабря), но тело его, принесенное сначала во Владимир, отправлено было потом в Киев и там погребено в кафедральном Софийском соборе 7.
Другою, важнейшею, заботою митрополита Кирилла была забота о благоустроении духовенства и всей паствы. С этою-то целию он предпринимал частые путешествия по России и, проходя грады и веси, "по обычаю своему учаше, наказуяше, исправляше" 8. Он всюду встречал не только развалины жилищ, храмов и обителей, не только бедствия и слезы соотечественников, но, к сугубому прискорбию, и разные беспорядки, церковные и нравственные, вкравшиеся или утвердившиеся посреди всеобщего расстройства, произведенного нашествием монголов. Епископы редко обозревали свои епархии; на священнические степени возводились лица без надлежащего внимания к их достоинствам и часто по святокупству; в совершении Божественной литургии и других служб допускаемы были произвольные отступления от древнего чина; народ предавался играм и обычаям, противным духу веры. Желая искоренить все это, митрополит воспользовался собранием епископов, бывших во Владимире в 1274 г. по случаю рукоположения Серапиона, и вместе с Собором постановил правила, которые доселе остаются памятником его пастырской мудрости и ревности к своему долгу 9.
Нужно еще было митрополиту Кириллу отстоять и защитить права духовенства и вообще Русской Церкви пред монгольскими ханами. Не знаем, путешествовал ли сам Кирилл в Орду, как путешествовали его преемники, чтобы испросить ярлык ханский в охранение от татар святой веры и привилегии своих и всего клира; но древнейший из ярлыков, до нас дошедших, дан был в митрополитствование Кирилла ханом Менгу-Темиром, вероятно, по случаю вступления его на престол в 1267 г., и в этом ярлыке говорится, что такие же ярлыки были даны и прежними ханами Русскому митрополиту и церковным людям 10. Впрочем, Кирилл мог получать ярлыки, которые обыкновенно испрашивались у каждого вновь воцарившегося хана, чрез епископов Ростовских: сперва чрез Кирилла, два раза бывшего в Орде у предшественника Менгу-Темирова Берге, и потом чрез Игнатия, который также двукратно ходил в Орду, в последний раз в 1280 г., по выражению летописца, вообще "за причет церковный" 11. Простирая свой попечительный взор и на тех несчастных, которые целыми тысячами отводимы были из России в Орду как пленники или должны были путешествовать в Орду и иногда проживать там долгое время, митрополит Кирилл исходатайствовал у хана позволение основать в самом Сарае православную епархию и в 1261 г. поставил туда первого епископа Митрофана, подчинив ему и древнюю епархию Переяславскую 12.