Временное прекращение связи с Поповым после его отзыва из Вены встревожило ЦРУ. Чтобы подстраховаться от подобных неожиданностей, были отработаны условия контактов с Поповым на тот случай, если его отзовут из Берлина. Он был снабжен средствами тайнописи, шифровальными и дешифровальными блокнотами, радиопланом, подробной инструкцией пользования шифрами и адресами, по которым он мог известить ЦРУ из СССР о своем положении. Для приема радиосигналов Попову выдали приемник, и на одной из встреч с Кайзвальтером он прослушал магнитофонную запись сигналов, которые он должен был принимать, находясь в СССР. В инструкции, врученной Попову, говорилось:
«План на тот случай, если Вы останетесь в Москве. Пишите тайнописью по адресу: Семья В.Краббе, Шильдов, ул.Франца Шмидта, 28. Отправитель Герхард Шмидт. В этом письме сообщите все данные о вашем положении и дальнейшие планы, а также когда Вы будете готовы принимать наши радиопередачи. Радиоплан следующий. Передачи будут по первым и третьим субботам каждого месяца. Время передачи и волна указаны в таблице ...»68.
Помимо этого весной 1958 года Кайзвальтер познакомил Попова с его возможным связником в Москве — атташе посольства США в СССР и сотрудником ЦРУ Расселом Августом Ланжелли, специально вызванным по этому случаю в Берлин, и получившем псевдоним «Даниил». В то же время Кайзвальтер заверил Попова, что он всегда может уехать в США, где будет обеспечен всем необходимым.
В середине 1958 года Попову было поручено забросить в Нью-Йорк нелегала — молодую женщину по фамилии Тайрова. Тайрова выехала в США по американскому паспорту, принадлежавшему парикмахерше из Чикаго, который она «потеряла» во время поездки на родину в Польшу. Попов предупредил о Тайровой ЦРУ, а Управление в свою очередь поставило в известность ФБР. Но ФБР допустило ошибку, окружив Тайрову слишком плотной слежкой. Та, обнаружив слежку, самостоятельно приняла решение вернуться в Москву. На разборе причин провала Попов обвинил во всем Тайрову, его объяснения были приняты и он продолжил работу в центральном аппарате ГРУ.
Вечером 23 декабря 1958 года Попов позвонил на квартиру атташе посольства США Р.Ланжелли и условным сигналом пригласил его на личную встречу, которая должна была состояться в воскресенье 27 декабря в мужской уборной Центрального детского театра в конце первого антракта утреннего спектакля. Но Ланжелли, пришедший в театр с женой и детьми, напрасно прождал Попова в условленном месте — тот не пришел. В ЦРУ были обеспокоены невыходом Попова на связь, и совершили ошибку, стоившую ему жизни. По словам Кайзвальтера, привлеченец ЦРУ Джордж Пейн Уинтерс-младший, работавший в Москве представителем госдепартамента, неправильно понял указание послать письмо Попову, и отправил его по почте на домашний адрес в Калинин. Но, как показали в дальнейшем перебежчики Носенко и Черепанов, сотрудники КГБ регулярно напыляли на обувь западных дипломатов специальное химическое вещество, которое и помогло проследить путь Уинтерса до почтового ящика и изъять письмо, адресованное Попову69.
В свете вышесказанного можно уверенно говорить, что М.Хайд в своей книге «Джордж Блейк-супершпион», а вслед за ним и К.Эндрю ошибаются, когда приписывают разоблачение Попова Дж. Блейку, сотруднику СИС, завербованному КГБ в Корее осенью 1951 года. М.Хайд пишет, что после перевода из Вены Попов написал письмо Кайзвальтеру, объясняя в нем свои затруднения, и вручил его одному из членов британской военной миссии в Восточной Германии. Тот передал послание в СИС (Олимпийский стадион, Западный Берлин), где оно легло на стол Блейка вместе с инструкцией переслать его в Вену для ЦРУ. Блейк так и сделал, но лишь после того, как прочитал письмо и передал его содержание в Москву. По получении сообщения, КГБ взял Попова под наблюдение, и когда тот прибыл в Москву, арестовал его. Блейк в своей книге «Иного выбора нет» справедливо опровергает это утверждение, говоря, что письмо, врученное Поповым сотруднику британской военной миссии, не могло попасть к нему, так как он не отвечал за связи с этой миссией и ЦРУ. И потом, если бы КГБ знал еще в 1955 году, что Попов — американский агент (это случилось бы, если Блейк сообщил о письме), то его не держали бы в ГРУ и тем более, не поверили бы его объяснениям по поводу провала Тайровой70.
Проследив путь Уинтерса и узнав, что тот отправил письмо сотруднику ГРУ, контрразведка КГБ взяла Попова под наблюдение. В ходе наблюдения было установлено, что Попов дважды — 4 и 21 января 1959 года — встречался с атташе посольства США в Москве Ланжелли, причем, как выяснилось впоследствии, во время второй встречи получил 15000 рублей. Было принято решение арестовать Попова, и 18 февраля 1959 года его задержали у пригородных касс Ленинградского вокзала, когда он готовился к очередной встрече с Ланжелли.