С огромной радостью в 1877 г. художник переселился в Москву. Именно тут начался самый плодотворный этап его творческого пути. В. Д. Поленов увлекся изображением кремлевских соборов и теремов. Так появились этюды «Теремной дворец. Наружный вид», «Успенский собор. Южные врата», «Верхнее Золотое крыльцо». За ними последовали первые произведения пейзажно-бытового жанра – картины «Удильщики» и «Пруд в парке» (обе в 1877 г.). Все эти работы, а также этюд с изображением церкви Спаса-на-Песках явились предвестниками лучшей картины художника – «Московский дворик» (1878 г.). Более прекрасного пейзажного образа Москвы русская живопись еще не знала. Наконец-то В. Д. Поленов нашел свой жанр в искусстве. Завоевали всеобщее признание и другие пейзажи художника – «Летнее утро» («Паросли с лягушками»), 1878 г., «Бабушкин сад», «Заросший пруд» (оба в 1879 г.). М. В. Нестеров писал об этих полотнах Поленову: «В них Вы с таким молодым, непосредственным чувством, с такой красочной полнотой показали поэзию старого, родного быта, неисчерпаемые тайны нашей родины. Вы как бы заново открыли волшебное обаяние природы».
Теперь уж и сам Поленов понимал, в чем его призвание. В письмах друзьям он писал о том, что «пришел к заключению, что мой талант всего ближе к пейзажному, бытовому жанру, которым и займусь».
Самым ярким из произведений этого жанра является картина «Бабушкин сад». Овеянная лирикой тургеневского «Дворянского гнезда», она полна светлых и теплых чувств. Ее идея – вечное обновление жизни и победа над смертью. По дорожке старого сада медленно движутся две фигуры – бабушка и поддерживающая ее молодая женщина. Одна – олицетворение уходящей жизни, другая – расцветающей. Девушка прекрасна, как сама природа, как упоительный солнечный день и яркие пятна цветов заросшего сада. Жизнеутверждающее начало, прозвучавшее в этой работе художника, стало новым словом в русской пейзажной живописи. Поленова называли «рыцарем красоты», а его полотна – «отрадной» живописью.
В пору творческого расцвета пришло в жизнь художника и личное счастье. В 1882 г. он женился на Наталье Васильевне Якунчиковой, которая также занималась живописью (впоследствии она стала автором книги о сестре художника – «Е. Д. Поленова» и описания усадьбы «Абрамцево»). По воспоминаниям друзей Василия Дмитриевича, «она создала домашний очаг, вокруг которого сгруппировались большие художники того времени и ученики Поленова». Один из них – Л. О. Пастернак писал: «Стоило хоть раз побывать в гостеприимном доме Поленова в Кривоколенном переулке, чтобы безошибочно представить себе дух и направление, какое должна была дать эта среда творчеству Поленова».
Но родители художника по-прежнему ждали от него монументального исторического полотна. И, уступая их настоянию и просьбе умирающей сестры Веры Дмитриевны, он, вопреки своему призванию, вернулся к историческим темам.
В 1883 г. художник уехал в Италию, а вернувшись через год в Россию, окончил, наконец, картину «Христос и грешница» (в 1887 г. ее приобрел Александр III). Но через время В. Д. Поленов сделал признание, что картины из громадного цикла «Из жизни Христа» (над ним он работал со второй половины 90-х гг. до конца 900-х гг.), служат главным образом изображением природы и обстановки, в которой совершались евангельские события. Монументальных исторических полотен, в которых на первое место выходило бы содержание, образы и композиция картины, ему создать не удалось.
Все дальнейшее творчество В. Д. Поленова больше и больше отдалялось от интимного воспроизведения природы. Ведущими жанрами становились большой обобщенный пейзаж и широкая панорама.
В. Д. Поленов был мастером и театрально-декоративной живописи. Театральные работы, сделанные им, производили ошеломляющее впечатление. Вот как отзывался В. М. Васнецов о его декорациях к пьесе-сказке С. И. Мамонтова «Алая роза»: «…гениальные декорации, говорю это смело… Надо быть волшебником, чтобы перенести нас в сказочные дворцы и сады».
В 1910 г. В. Д. Поленов организовал «Секцию содействия фабричным и деревенским театрам при Обществе народных университетов», работе в которой уделял много времени и сил.
Свою большую просветительскую и педагогическую деятельность он успешно продолжал и после революции 1917 г. Художник мечтал воплотить в жизнь еще много проектов, чтобы «сделать искусство доступным и интересным народу»; эти мечты оборвала смерть. Он скончался в 1927 г. и был похоронен в своей усадьбе «Поленово», где еще при его жизни был организован музей художника.
В. Д. Поленов, как никто другой из русских живописцев, оставил целое поколение своих последователей. «Дух его, его манера и даже его тона чувствуются в большей части и хороших и совсем ученических произведений. Гг. Левитан, К. Коровин, Остроухое, Серов, Виноградов, Щербиновский, Малютин, Бакшеев, Домбровский, Трояновский и т. д., все с той или другой стороны напоминают Поленова. Местами это доходит даже до полной копировки, так что этюды кажутся списанными не с натуры, а с поленовских этюдов», – утверждал художественный критик