Советские разведчики не только оказывали помощь испанским коллегам, но и пользовались их поддержкой. Франкисты потопили советские теплоходы «Комсомол», «Тимирязев», «Благоев». Экипажи двух теплоходов были захвачены, подверглись издевательствам, но, находясь около года в фашистских застенках, проявили стойкость и мужество. Борьбу моряков возглавили капитан Г.А. Мезенцев и помполит А.М. Кульбер. Были также взяты в плен четыре советских летчика. По просьбе резидентуры, испанские друзья обменяли советских заложников на группу агентов «пятой колонны», приговоренных к расстрелу.
Трудности в организации контрразведывательной работы заключались и в том, что каждая партия, входящая в коалицию республиканцев, стремилась иметь свою контрразведку, зачастую действовавшую против своих же союзников. Анархисты доходили до того, что публично разоблачали (с опубликованием портретов в печати) тех сотрудников полиции, которые ловили франкистских агентов, проникших в анархистские ряды, самих агентов брали под защиту.
Особое место в работе советской разведки в Испании заняла борьба с организацией испанских троцкистов — ПОУМ (Объединенной марксистской рабочей партией). Сталин придавал ей особое значение. Дело в том, что гражданская война в Испании совпала по времени с кампанией борьбы с троцкизмом в СССР и в международном рабочем движении. Дошло до того, что в 1937 году борьба Сталина с Троцким и троцкизмом стала заслонять перед ним борьбу с Франко.
В мае 1937 года испанские коммунисты, поддерживаемые НКВД, развернули кампанию по ликвидации ПОУМ. Многие рядовые члены ПОУМ были казнены по приговору дисциплинарного суда, некоторые из руководящих деятелей партии и лиц, сочувствовавших ей, погибли при подозрительных обстоятельствах, как, например, бывший сподвижник Троцкого К. Ландау, сын бывшего меньшевистского лидера Р. Абрамовича, М. Рейн и другие.
Печальная судьба постигла Андрэу Нина, бывшего личного секретаря Троцкого в Москве, основавшего в 1935 году ПОУМ и являвшегося вплоть до декабря 1936 года министром юстиции в правительстве Каталонии. Подстрекаемые Нином поумовцы даже приглашали Троцкого жить в Барселоне, провозглашая необходимость свергнуть «буржуазную демократию» Народного фронта, поддерживаемого коммунистами. Этого вызова Сталин перенести не мог и приказал устранить Нина. Его указание по времени совпало с получением информации о подготовке ПОУМ и испанских анархистов к вооруженному мятежу и свержению законного правительства. Путч действительно произошел в начале мая 1937 года и после кровопролитных боев был подавлен. 16 июня 1937 года Нин и 40 других лидеров ПОУМ были брошены в тюрьму на основании умело сфальсифицированных Орловым документов об их связях с Франко. ПОУМ сразу же была объявлена вне закона, а ее газета «Баталия» закрыта.
21 июня в прессе появились слухи о том, что Нин исчез из тюрьмы. Сообщалось, что его похитителями были говорящие по-немецки члены Интернациональной бригады, которые вывезли его в парк Эль Пардо, к северу от Мадрида, где он был убит. В других испанских газетах появилось сообщение, что Нин бежал.
В официальном коммюнике министерства юстиции было сказано, что Нин исчез из тюрьмы и «до сих пор все, что было сделано, чтобы найти его и его охрану, оказалось безрезультатным». В похищении и убийстве Нина был обвинен советский резидент Орлов, но он это обвинение категорически, «под присягой», отвергал до конца своих дней. Однако различные косвенные доказательства все же указывают на него как на организатора и участника этого дела.
После устранения Нина ПОУМ практически распалась и уже не представляла серьезной угрозы.
Еще одной важной операцией, в которой была задействована советская разведка, стал вывоз в СССР испанского золотого запаса. Осенью 1936 года на Орлова была возложена обязанность организовать отправку на хранение в СССР испанского золота — четвертого по величине золотого запаса в мире.
В банковских сейфах Мадрида хранились золотые слитки на сумму 783 миллиона долларов. В условиях приближения франкистов к столице 13 сентября 1936 года наличный золотой запас (155 миллионов долларов были переправлены во Францию в качестве оплаты за самолеты и танки, но там заморожены в силу «Пакта о невмешательстве») был тайно вывезен в огромную пещеру, вырубленную в горе над портом Картахена.
Руководители Испании Ларго Кабальеро и Негрин предложили отдать Советскому Союзу на хранение испанские золотые запасы. Сталин посчитал возможным и желательным получить их под стоимость оружия и услуг советников.
Операция проводилась в обстановке абсолютной секретности. Орлову даже запретили дать испанцам расписку в получении золота, под предлогом того, что таковая будет выдана в Москве по поступлении туда «груза». В целях зашифровки Орлов был снабжен документами, удостоверявшими, что он является представителем известного американского банка.