Еще в 1910 году Нильс встретил Маргарет Нерлунд, дочь аптекаря. В 1911 году состоялась их помолвка. Летом 1912 года Бор вернулся в Копенгаген и стал ассистент-профессором Копенгагенского университета. 1 августа этого же года, через четыре дня после возвращения Бора из своей первой короткой учебной поездки к Резерфорду, он женился на Маргарет. Свадебное путешествие привело их в Англию, где после недельного пребывания в Кембридже молодая пара посетила Резерфорда. Нильс Бор оставил ему свою работу о торможении альфа-частиц, начатую незадолго до возвращения домой.
Брак Нильса и Маргарет принес им обоим настоящее счастье - они так много значили друг для друга. Один из их сыновей позднее писал: «Нельзя не отметить, какую роль в нашей семье играла мать. Ее мнение было для отца решающим, его жизнь была ее жизнью. В любом событии - маленьком или большом - она принимала участие и, разумеется, была ближайшим советником отца, когда нужно было принять какое-либо решение».
Исходя из резерфордовской модели атома, Бор, вернувшись в Копенгаген, в начале 1913 года развил новый взгляд на строение атома водорода. При содействии Резерфорда его работа «О строении атомов и молекул» была опубликована в «Философикал мэгэзин». В этой работе Бор творчески объединил идеи Резерфорда, Планка и Эйнштейна.
Бор понял, что существует противоречие между представлениями Резерфорда о строении атома, с одной стороны, и положениями классической электродинамики, а также определенными экспериментальными данными - с другой. На примере атома водорода Бор констатировал, что излучение электрона, движущегося вокруг ядра, не представляет непрерывного спектра и, значит, не описывается законами классической электродинамики. По этим законам электроны вследствие своего ускоряющегося движения непрерывно теряли бы электромагнитную энергию и должны были бы, в конце концов, упасть на ядро.
Для устранения этого противоречия Бор предпочел опереться на данные эксперимента, а не на положения классической науки, которая не могла здесь предложить никакого объяснения. Бор ввел постулаты, основанные на квантовой теории Планка. Благодаря этому ученому удалось составить более правильный взгляд на строение атомных оболочек по сравнению с представлениями Резерфорда. В соответствии с постулатами Бора, электрон в свободном атоме водорода может вращаться вокруг ядра не по произвольной траектории, а по такому пути, который не связан с излучением энергии. Образование линейчатого спектра водорода объясняется тем, что электрон, поглощая фотон, переходит на более высокую орбиту. При потере энергии, согласно Бору, электрон вновь переходит на более низкую орбиту. Эта теория объясняла также потерю электронов при образовании положительных ионов.
Десять лет спустя Планк говорил, что смелость теории атомного механизма Бора и полнота его разрыва с укоренившимися и якобы надежными воззрениями не имеет себе равных в истории физической науки. Теория Бора блестяще согласовалась с фактами, что как раз и является важнейшей задачей теории. Наряду с несомненным дарованием в «искусстве синтеза» он обнаружил также отчетливое понимание действительности.
Ставшая всемирно известной модель атома Бора построена на двух требованиях - «квантовых условиях».
Первое: электроны в атоме вращаются под влиянием кулоновских сил по известным свободным от излучения «квантовым орбитам», соответствующим определенным энергетическим уровням. Движение электронов при этом определяется константой Планка и последовательностью целых чисел.
Второе: электроны совершают внезапные скачкообразные переходы, «квантовые скачки», между своими свободными от излучения орбитами. Частота колебаний испускаемого при этом света регулируется также квантом действия.
Немедленно оценив важность работы Бора, Резерфорд предложил ему ставку лектора в Манчестерском университете - пост, который Бор занимал с 1914 по 1916 год. В 1916 году он занял пост профессора, созданный для него в Копенгагенском университете, где он продолжал работать над строением атома. В 1920 году Бор основал Институт теоретической физики в Копенгагене. За исключением периода Второй мировой войны, когда ученого не было в Дании, он руководил этим институтом до конца своей жизни.
В 1922 году Бор был награжден Нобелевской премией по физике «за заслуги в исследовании строения атомов и испускаемого ими излучения». При презентации лауреата С. Аррениус, член Шведской королевской академии наук, отметил, что открытия Бора «подвели его к теоретическим идеям, которые существенно отличаются от тех, какие лежали в основе классических постулатов Джеймса Клерка Максвелла». Аррениус добавил, что заложенные Бором принципы «обещают обильные плоды в будущих исследованиях».